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基于氯自由基链式反应的臭氧可见光消除研究
赵子旺, 丛树睿, 王春宇, 周术元, 彭猛, 王磊, 许嘉钰
高等学校化学学报    2024, 45 (9): 20240187-.   DOI:10.7503/cjcu20240187
摘要   (627 HTML21 PDF(pc) (12618KB)(108)  

随着地球大气中臭氧(O3)浓度的逐年升高, 臭氧已成为大气污染治理的一个重要污染物. 羟基自由基光催化反应对臭氧消除性能偏低, 仅提高羟基自由基产量的改性方法已不适用于臭氧光催化消除. 本文 以Bi2WO6为基础, 先后进行了Fe掺杂以及TiO2负载, 制备了一系列Fe-Bi2WO6@TiO2复合材料, 并对复合材料进行了物性表征及臭氧催化活性测试. 结果表明, Fe-Bi2WO6@TiO2材料具有典型的包覆结构, 表现出可见光 响应并激发了氯自由基的生成. 氯自由基作为消除O3的活性物种, 驱动了一种类似“臭氧层空洞效应”的 光化学反应机制, 即表面氯化的TiO2受光激发产生氯自由基, 引发链式反应, 大幅提升了臭氧分解的性能. Fe-Bi2WO6@TiO2对O3的消除率最大为93%. 氯自由基的引入以及复合材料可见光响应的拓展, 可大幅提升光催化臭氧消除能力.



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Fig.12 Electrochemical impedance spectra of TiO2, FBWO and FBWO@T5C with light and without light
正文中引用本图/表的段落
交流阻抗测试结果如图12所示. 可见, 在避光条件下, 3种材料均具有较大的圆弧半径, 表明无光条件下, 这些材料界面具有较大的等效电阻. 在可见光照射时, FBWO和FBWO@T5C的圆弧半径大幅减小, 表明二者具备良好的可见光光电响应能力. 此外, 复合材料的等效电阻小于单体FBWO, 证明在光催化过程中FBWO@T5C的光生载流子易于由内部向界面迁移, 电子-空穴的复合率低于后者. TiO2在光照条件下, 等效电阻呈现减小的趋势, 但依然远高于FBWO和FBWO@T5C. 因此, 利用可见光响应FBWO构建包覆型FBWO@TXC复合材料可以有效促进光生电荷的分离, 进而大幅提升可见光催化 性能.
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