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基于氯自由基链式反应的臭氧可见光消除研究
赵子旺, 丛树睿, 王春宇, 周术元, 彭猛, 王磊, 许嘉钰
高等学校化学学报    2024, 45 (9): 20240187-.   DOI:10.7503/cjcu20240187
摘要   (627 HTML21 PDF(pc) (12618KB)(108)  

随着地球大气中臭氧(O3)浓度的逐年升高, 臭氧已成为大气污染治理的一个重要污染物. 羟基自由基光催化反应对臭氧消除性能偏低, 仅提高羟基自由基产量的改性方法已不适用于臭氧光催化消除. 本文 以Bi2WO6为基础, 先后进行了Fe掺杂以及TiO2负载, 制备了一系列Fe-Bi2WO6@TiO2复合材料, 并对复合材料进行了物性表征及臭氧催化活性测试. 结果表明, Fe-Bi2WO6@TiO2材料具有典型的包覆结构, 表现出可见光 响应并激发了氯自由基的生成. 氯自由基作为消除O3的活性物种, 驱动了一种类似“臭氧层空洞效应”的 光化学反应机制, 即表面氯化的TiO2受光激发产生氯自由基, 引发链式反应, 大幅提升了臭氧分解的性能. Fe-Bi2WO6@TiO2对O3的消除率最大为93%. 氯自由基的引入以及复合材料可见光响应的拓展, 可大幅提升光催化臭氧消除能力.



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Fig.10 Fluorescence intensity of FBWO, TiO2 and FBWO@T5C
正文中引用本图/表的段落
所制备的FBWO具有较好的可见光吸收特性, 吸收带边约为460 nm, 对应禁带宽度约为2.7 eV. 固体荧光可用于定性说明载流子激发和复合的程度, 解释FBWO及其复合物FBWO@TX在可见光催化性能上的差异. 如图10所示, 纯FBWO在420 nm处存在一个明显的发射峰, 这表明FBWO生成的电子和空穴极易复合, 分离效率偏弱是其活性低下的主要原因. 同等条件下, 其与TiO2复合形成的异质结材料FBWO@T5C发射的荧光则明显弱化, 这表明异质结复合结构使得光生载流子得到有效的分离, 催化能力得以大幅度提升.
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