赵子旺, 丛树睿, 王春宇, 周术元, 彭猛, 王磊, 许嘉钰

高等学校化学学报 2024, 45 (9): 20240187-. DOI:10.7503/cjcu20240187

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随着地球大气中臭氧（O₃）浓度的逐年升高, 臭氧已成为大气污染治理的一个重要污染物. 羟基自由基光催化反应对臭氧消除性能偏低, 仅提高羟基自由基产量的改性方法已不适用于臭氧光催化消除. 本文以Bi₂WO₆为基础, 先后进行了Fe掺杂以及TiO₂负载, 制备了一系列Fe-Bi₂WO₆@TiO₂复合材料, 并对复合材料进行了物性表征及臭氧催化活性测试. 结果表明, Fe-Bi₂WO₆@TiO₂材料具有典型的包覆结构, 表现出可见光响应并激发了氯自由基的生成. 氯自由基作为消除O₃的活性物种，驱动了一种类似“臭氧层空洞效应”的光化学反应机制, 即表面氯化的TiO₂受光激发产生氯自由基, 引发链式反应, 大幅提升了臭氧分解的性能. Fe-Bi₂WO₆@TiO₂对O₃的消除率最大为93%. 氯自由基的引入以及复合材料可见光响应的拓展, 可大幅提升光催化臭氧消除能力.

在75%相对湿度条件下进行了4×24 h长周期催化反应，考察了催化剂的活性稳定性，结果如图9所示. 测试的材料在长周期的可见光反应中，均保持了较为稳定的催化效率. FBWO@T5C在4次循环中臭氧转化率从93%降至89%， 96 h性能损失约为4%. 在相同条件下， FBWO@T5转化率从27%降至25%，活性损失仅为2%； TC的转化率从13%降至9%，活性损失约为4%. 这可能是由于可见光激发能量较弱，因此表面空穴含量低，仅能将少量氯基团转化为自由基参与反应，因此表现为可见光活性偏低，但表面氯的损失率大幅下降，催化活性可以维持较长的反应周期.