Co物种调控增强Co/SSZ-39催化剂的低温CH₄-SCR活性 高等学校化学学报    2024, 45 (8): 20240212-.   DOI:10.7503/cjcu20240212

Fig.5 H₂⁃TPR profiles of Co⁃SSZ⁃39⁃S, 3Co/SSZ⁃39 and Co⁃SSZ⁃39⁃M catalysts

正文中引用本图/表的段落

图5为Co-SSZ-39-S， Co-SSZ-39-M和3Co/SSZ-39催化剂的氢气程序升温还原（H₂-TPR）谱图. 可以看出， 离子交换经多次离心洗涤制备的Co-SSZ-39-M催化剂的氢气消耗量很小， 仅在500 ℃以上存在一个非常弱的Co物种还原峰， 而且， 该样品在200~480 ℃温度区间内， 几乎没有氢气消耗峰， 说明该样品中没有CoO _x 团簇或纳米颗粒存在（与XRD和TEM的表征结果一致）， Co物种主要为嵌入分子筛骨架和硅羟基窝中的单位点Co2+， 较难还原［22，23］. 相比于Co-SSZ-39-M催化剂， Co-SSZ-39-S和3Co-SSZ-39催化剂在200~700 ℃温度区间内的氢气消耗量都大幅增加， 对应其较高的Co负载量， 说明在这两个催化剂中形成了更多的CoO _x 团簇. 在200~400 ℃较低温度区间内， Co-SSZ-39-S催化剂出现一个显著的CoO _x 物种还原峰， 其H₂消耗量远大于3Co-SSZ-39催化剂， 说明Co-SSZ-39-S催化剂中含有更多的高活性团簇CoO _x 物种， 对于甲烷的低温活化至关重要， 有助于增强催化剂的低温CH₄-SCR性能［24，25］. 两个催化剂中主要的Co物种还原峰均位于450~700 ℃之间， 主要归属于限域在分子筛空腔内的离子态Co物种和团簇CoO _x 物种的还原， 其较高的还原温度是由于Co物种与分子筛载体较强的相互作用力导致［22，23］.

本文的其它图/表

• Fig.1  XRD patterns(A) and corresponding partial enlarged patterns(B) of different catalysts
• Fig.2  SEM(A, B) and TEM(C, D) images of Co⁃SSZ⁃39S
• Fig.3  HAADF⁃STEM image(A) and corresponding element mappings(B—E) of Co⁃SSZ⁃39S(B) Co; (C) O; (D) Al; (E) Si.
• Fig.4  N₂ adsorption⁃desorption isotherms of 3Co/SSZ⁃39, Co⁃SSZ⁃39⁃M and Co⁃SSZ⁃39⁃S catalysts
• Table 1  Textual properties of 3Co/SSZ-39, Co-SSZ-39-M and Co-SSZ-39-S catalysts
• Fig.6  NO(A) and CH₄(B) conversion as a function of temperature in CH₄⁃SCR over 1Co/SSZ⁃39, 2Co/SSZ⁃39 and 3Co/SSZ⁃39 catalysts(NO/CH₄ molar ratio: 1:1)
• Fig.7  NO(A) and CH₄(B) conversion as a function of temperature in CH₄⁃SCR over 3Co/SSZ⁃39, Co⁃SSZ⁃39⁃M and Co⁃SSZ⁃39⁃S catalysts(NO/CH₄ molar ratio: 1:1)
• Table 2  CH₄-SCR performance of Co-SSZ-39-S and Co/SSZ-39-M at 400 ℃
• Fig.8  Stability test of Co⁃SSZ⁃39⁃S catalyst (NO/CH₄ molar ratio： 1∶2)