UiO-66-NH2/wood的设计构筑及高效去除水中微量重金属离子性能

doi:10.7503/cjcu20210701

摘要/Abstract

摘要：

矿山开采、金属冶炼、新型金属材料的发展以及城市供水系统老化所造成的重金属(铅、镉、汞、砷、铬、铜及锌等)污染问题已日趋严重. 传统的水处理方法很难有效地去除低浓度的重金属污染物. 本文以天然木材为载体, 采用溶剂热合成法, 在木材三维孔道中原位合成UiO-66-NH₂金属有机框架材料(MOFs)纳米颗粒, 制备了UiO-66-NH₂/wood复合膜材料. 该复合膜材料对去除水中微量重金属离子(Hg²⁺, Cu²⁺)表现出优异的性能. 当处理速率为1.1×10² L?m^-2?h^-1时, 该复合膜材料去除水中微量重金属离子的效率仍可达到90%以上, 且处理后水中重金属离子含量低于国家饮用水标准. 这可归因于木材本身独特的三维孔道结构, 在提高水通量的同时, 还可以增加水溶液中重金属离子与MOFs颗粒的接触机会, 以及孔道内均匀分布的UiO-66-NH₂ MOFs颗粒中的—NH₂可以与重金属离子通过配位作用相结合. 该UiO-66-NH₂/wood复合膜材料还具有良好的重复利用性, 在连续6次循环使用后其去除效率无明显变化, 有望进行实际应用.

关键词: 木材, UiO-66-NH₂金属有机框架材料(MOFs), 水处理, 微量重金属离子

Abstract:

UiO-66-NH₂ Metal-Organic-Frameworks（MOFs） nanoparticles were in situ formed in the 3D low-tortuosity wood lumens by a facile solve-thermal strategy with ZrCl₄ and amino terephthalic acid as precursors. The UiO-66-NH₂/wood membrane showed excellent removal performance for removing heavy metal ions（Hg²⁺， Cu²⁺） in wastewater. The results showed that the removal efficiency for tested heavy metal ions（Hg²⁺， Cu²⁺） is more than 90.0% at the treatment rate of 1.0×10² L?m^-2?h^-1. Wood membrane， as a 3D substrate for anchoring UiO-66-NH₂ nanoparticles， contains numerous elongated and open lumens along the growth direction. On the one hand， it can enhance the water of including heavy metal ions fluxes； on the other hand， it can increase the contact probability of heavy metal ion containments with UiO-66-NH₂ MOFs as water flowing through the membrane. Therefore， the UiO-66-NH₂/wood membrane can efficiently remove trace heavy metal ions from the water. In addition， the UiO-66-NH₂/wood membrane also has good reusability， which is expected to be applied in practical applications.

Key words: Wood membrane, UiO-66-NH₂ Metal-Organic-Frameworks（MOFs）, Water treatment, Trace heavy metal ion

中图分类号:

O612.4

TrendMD:

李华, 杨科, 黄俊峰, 陈凤娟. UiO-66-NH₂/wood的设计构筑及高效去除水中微量重金属离子性能. 高等学校化学学报, 2022, 43(3): 20210701.

LI Hua, YANG Ke, HUANG Junfeng, CHEN Fengjuan. Design and Construction of UiO-66-NH₂/wood Composite for Efficient Removal of Trace Heavy Metal Ions from Water. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(3): 20210701.

图/表 5

Scheme 1 Schematic illustration of in situ synthesis UiO?66?NH2 MOFs in 3D wood lumens and the all?in?one device for efficient trace heavy metal ions removal

Fig.1 Characterizations of natural wood and UiO?66?NH2/wood membrane(A) Low magnified SEM image of UiO?66?NH2/wood membrane filter; (B) high magnified SEM image of UiO?66/wood membrane; (C) SEM image of the UiO?66 MOF nanoparticles anchored in the wood microchannels; (D) high magnified SEM image of the UiO?66 MOF nanoparticles anchored in the wood microchannels.

Fig.2 SEM image（A）， EDS spectrum（B） and corresponding elemental mapping images of C（C），O（D）， N（E） and Zr（F） of UiO?66?NHz/wood membrane and XRD patterns of the wood（a）， UiO?66?NH2（b） and UiO?66?NH2/wood membrane（c）（G）

Fig.3 Removal performance for Cu2+ of the all?in?one three?layer filter based on the UiO?66?NH2/wood membrane(A) Photographs of the experimental setup for trace heavy metal Ions removal from water by using the all?in?one three?layer filter; treatment efficiency of natural wood and UiO?66?NH2/wood membrane filter for different concentrations of Cu2+ aqueous solution(flow rate of Cu2+ aqueous solution: 1.1×102 L?m-2?h-1, B) and comparison of the residual Cu2+ concentration in the filtered water with the national maximum allowable concentration(C); (D) treatment efficiency of natural wood and UiO?66?NH2/wood membrane at different flow rates(the initial concentration of Cu2+ aqueous solution: 10 mg/L); (E) treatment efficiency of the UiO?66?NH2/wood membrane at different pH; (F) treatment efficiency of UiO?66?NH2/wood membrane verse different cycles of regeneration.

Fig.4 Hg2+ removal performance of the UiO?66?NH2/wood membrane filter(A), (B) Treatment efficiency of natural wood and UiO?66?NH2/wood membrane filter at different flow rates(the initial concentration of Hg2+ aqueous solution: 0.01 mg/L) and comparison of the residual Hg2+ concentration in the filtered water with the national maximum allowable concentration and different treatment rates; (C), (D) treatment efficiency of natural wood and UiO?66?NH2/wood membrane filter for different concentrations of Hg2+ aqueous solution(flow rate of Hg2+ aqueous solution: 110 L?m-2?h-1) and comparison of the residual Hg2+ concentration in the filtered water with the national maximum allowable concentration and different treatment rates.

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UiO-66-NH₂/wood的设计构筑及高效去除水中微量重金属离子性能

Design and Construction of UiO-66-NH₂/wood Composite for Efficient Removal of Trace Heavy Metal Ions from Water

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