Z型 g-C3N4/Pt/TiO2纳米管阵列复合电极的制备及光电氧化甲醇性能

doi:10.7503/cjcu20210155

高等学校化学学报 ›› 2021, Vol. 42 ›› Issue (9): 2926.doi: 10.7503/cjcu20210155

Z型 g-C₃N₄/Pt/TiO₂纳米管阵列复合电极的制备及光电氧化甲醇性能

徐晓龙, 方礼宁, 刘长宇, 刘敏超(), 郏建波()

五邑大学生物科技与大健康学院，江门 529000

收稿日期:2021-03-09 出版日期:2021-09-10 发布日期:2021-09-08
通讯作者: 刘敏超 E-mail:wyuchemlmc@126.com;jbjia@wyu.edu.cn
作者简介:郏建波, 男, 博士, 教授, 主要从事电化学传感器、电化学催化与分析应用的研究. E-mail: jbjia@wyu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21974097);广东省教育厅重点专项(2020KSYS004);江门市科学技术局应用基础研究专项(2019030102360012639)

Preparation of Z-type g-C₃N₄/Pt/TiO₂ Nanotube Array Composite Electrode and Its Performance of Photoelectric Oxidation of Methanol

XU Xiaolong, FANG Lining, LIU Changyu, LIU Minchao(), JIA Jianbo()

School of Biotechnology and Health Sciences，Wuyi University，Jiangmen 529000，China

Received:2021-03-09 Online:2021-09-10 Published:2021-09-08
Contact: LIU Minchao E-mail:wyuchemlmc@126.com;jbjia@wyu.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21974097);the Key Special Projects of GuangdongProvincial Department of Education，China(2020KSYS004);the Applied Basic Research Program of Science andTechnology Bureau of Jiangmen，China(2019030102360012639)

摘要/Abstract

摘要：

以NH₄Cl为气体模板吹制双氰胺制备g-C₃N₄纳米片, 并将其负载于Pt/TiO₂纳米管阵列(Pt/TiO₂ NTs)上, 制备了一种新型的Z型g-C₃N₄/Pt/TiO₂NTs复合电极材料. 通过扫描电子显微镜、 X射线衍射和X射线光电子能谱对该材料的结构进行了表征, 采用电化学和光电化学方法研究了材料的性能. 研究结果显示, 在可见光照射下, g-C₃N₄/Pt/TiO₂ NTs复合材料具有高效的光电氧化甲醇的性能. 该复合材料的高性能主要归因于以下两点： (1) g-C₃N₄与Pt/TiO₂NTs的结合有效扩展了其在可见光范围的吸收; (2) Z型电荷转移保留了具有强氧化能力的空穴和强还原能力的电子, 从而使光生中间体作用于电催化过程增强了甲醇氧化效率.

关键词: g-C₃N₄纳米片, Pt/TiO₂纳米管, 复合电极, 甲醇氧化

Abstract:

g-C₃N₄ nanosheets were prepared by blowing dicyandiamide with NH₄Cl as a gas template， and then loaded on Pt/TiO₂ nanotube arrays（Pt/TiO₂ NTs） to prepare a new type of Z-type g-C₃N₄/Pt/TiO₂ NTs composite electrode. The structure of the material was characterized by means of scanning electron microscopy， X-ray diffraction spectrometer， and X-ray photoelectron spectroscopy. Electrochemical and photoelectrochemical methods were used to inspect the characteristics of the materials. The results show that the g-C₃N₄/Pt/TiO₂ NTs composite has an efficient performance of photoelectric oxidation of methanol under visible light irradiation. There are two main reasons for the high performance of g-C₃N₄/Pt/TiO₂ NTs composite：（1） the combination of g-C₃N₄ and Pt/TiO₂ NTs effectively expands the absorption in the visible light range；（2） Z-type charge transfer retains strong oxidation ability of holes and strong reduction of electrons， so that the photo-generated interme-diate acts on the electrocatalytic process and enhances the efficiency of methanol oxidation.

Key words: g-C₃N₄ nanosheet, Pt/TiO₂ nanotube, Composite electrode, Methanol oxidation

中图分类号:

O646

TrendMD:

徐晓龙, 方礼宁, 刘长宇, 刘敏超, 郏建波. Z型 g-C₃N₄/Pt/TiO₂纳米管阵列复合电极的制备及光电氧化甲醇性能. 高等学校化学学报, 2021, 42(9): 2926.

XU Xiaolong, FANG Lining, LIU Changyu, LIU Minchao, JIA Jianbo. Preparation of Z-type g-C₃N₄/Pt/TiO₂ Nanotube Array Composite Electrode and Its Performance of Photoelectric Oxidation of Methanol. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2926.

图/表 9

Fig.1 SEM images of TiO2 NTs(A), Pt/TiO2 NTs(B), g?C3N4/Pt/TiO2 NTs(C) and g?C3N4(D)

Fig.2 AFM image of g?C3N4 deposited on the mica substrate(A) and the corresponding height profile of the white line in (A)(B)

Fig.3 SEM image(A) and EDX spectra(B—F) of g?C3N4/Pt/TiO2 NTs(B) C; (C) N; (D) O; (E) Ti; (F) Pt.

Fig.4 XRD patterns of g?C3N4(a), Pt/TiO2 NTs(b) and g?C3N4/Pt/TiO2 NTs(c)

Fig.5 XPS spectra of g?C3N4/Pt/TiO2 NTs electrode surface(A) Survey; (B) C1s; (C) N1s; (D) O1s; (E) Ti2p; (F) Pt4f.

Fig.6 CV curves of methanol oxidation at Pt/TiO2 NTs(a) and g?C3N4/Pt/TiO2 NTs(b―e) electrodes with different g?C3N4 dosages in a 0.50 mol/L KOH solution containing 1.0 mol/L CH3OH under irradiation with visible lightScan rate is 50 mV/s. (A) In the dark; (B) under illumination. g?C3N4 dosage/(mg·cm-2), b―d: 0.2, 0.4, 0.6, 0.8.

Fig.7 CV curves of methanol oxidation at Pt/TiO2 NTs(a), g?C3N4/TiO2 NTs(b), TiO2 NTs(c) and g?C3N4/Pt/TiO2 NTs(d) electrodes in a 0.50 mol/L KOH solution containing 1.0 mol/L CH3OH under irradiation of visible light Scan rate is 50 mV/s. (A) In the dark; (B) under illumination.

Fig.8 Chronoamperometry measurement of Pt/TiO2 NTs and g?C3N4/Pt/TiO2 NTs electrode at -0.17 V in 0.5 mol/L KOH containing 0.5 mol/L methanol

Fig.9 Photocatalytic performance of g?C3N4/TiO2 NTs in the presence of various quenchers(A), photocurrent response under visible irradiation of TiO2 NTs, g?C3N4/TiO2 NTs, Pt/TiO2 NTs and g?C3N4/Pt/TiO2 NTs(B), and schematic illustration of mechanism(C)

参考文献 30

1	Xiao Z.， Min Y.， Liang M.， Liang L.， Liu C.， Liao J.， Lu T.， Wei X.， Energy Environ. Sci.， 2011， 4（8）， 2736—2753
2	Kug S.， Tae Y.， Sung J.， In S.， Yong H.， Soon H.， Kwang H.， Yung E.， Appl. Catal. B： Environ.， 2011， 102（1/2）， 334—342
3	Jia C.， Yin H.， Ma H.， Wang R.， Ge X.， Zhou A.， Xu X.， Wei X.， J. Phys. Chem. C， 2009， 113（36）， 16138—16143
4	Xiao Y.， Wen X.， Liu X.， Xiang J.， Yi Z.， Chang Y.， Electrochim. Acta，2015， 174（20）， 667—671
5	Piatkowska A.， Janus M.， Szymanski K.， Mozia S.， Catalysts， 2021， 11（1）， 144
6	Jiang B.， Li C.， Malgras V.， Imura M.， Tominaka S.， Yamauchi Y.， Chem. Sci.，2016， 7（2）， 1575—1581
7	De B.， J F.， Tavella F.， Genovese C.， Ampelli C.， Ampelli C.， Maria V.， Centi G.， Perathoner S.， Appl. Catal. B： Environ.，2018， 224， 136—145
8	Edri E.， Rabinovich E.， Niitsoo O.， Cohen H.， Bendikov T.， Hodes G.， J. Phys. Chem. C，2010， 114（30）， 13092—13097
9	Li C.， Tan H.， Lin J.， Luo X.， Wang S.， You J.， Kang Y.， Bando Y.， Yamauchi Y.， Kim J.， Nano Today， 2018， 21， 91—105
10	Hepel M.， Kumarihamy I.， Zhong C.， Electrochem. Commun.， 2006， 8（9）， 1439—1444
11	Jose A.， Rodriguez.， Ping L.， Jan H.， Jaime E.， Manuel P.， Angew. Chem.， 2007， 119， 1351—1354
12	Tauster S.， Fung S.， Baker R.， Horsley J.， Science，1981， 211（4487）， 1121—1125
13	Mcfarland E. W.， Tang J.， Nature， 2003， 421（6923）， 616—628
14	Zhao Y.， Xin Z.， Shun N.， Ming J.， Donald T.， J. Phys. Chem. C，2008， 112， 253—259
15	Liu Y.， Shen Y.， Zhu S.， Li D.， Chem. Eng. J.，2020， 400， 125968
16	Jiang Y.， Li F.， Liu Y.， Hong Y.， Liu P.， Ni L.， J. Ind. Eng. Chem.，2016， 41， 130—140
17	Hua B.， Tian P.， Ding K.， Dai K.， Ling Z.， Chun Y.， Int. J. Hydrog. Energy， 2008， 33（2）， 672—678
18	Wang X.， Maeda K.， Thomas A.， Takanabe K.， Gang X.， Carlsson J. M.， Domen K.， Antonietti M.， Nat. Mater.， 2008， 8， 76—80
19	Lv H.， Teng Z.， Wang C.， Wang G.， Sens. Actuators B， 2016， 242， 897—903
20	Wang L.， Sasaki T.， Chem. Rev.， 2014， 114（19）， 9455
21	Yan J.， Han X.， Qian J.， Liu J.， Dong X.， Xi F.， J. Mater. Sci.， 2017， 94， 423—427
22	Lu X.， Xu K.， Chen P.， Jia K.， Liu， S.， Wu， C.， J. Phys. Chem. A，2014， 2（44）， 18924—18928
23	Li H.， Bian Z.， Jian Z.， Huo Y.， Lu Y.， J. Am. Chem. Soc.， 2007， 129（15）， 4538—4539
24	Han L.， Bai L.， Dong S.， RSC Adv.， 2013， 50（7）， 802—804
25	Liu J.， Zhang T.， Wang Z.， Dawson G.， Wei C.， J. Mater. Chem.， 2011， 21（38）， 14398—14401
26	Bo C.， Peng T.， Peng Z.， Jin M.， J. Mater. Chem.， 2011， 21（38）， 14587—14593
27	Zhu J.， Zhao X.， Xiao M.， Liang L.， Liu， C.， Liao J.， Xing W.， Carbon， 2014， 72， 114—124
28	Kuang Y.， Cai Z.， Zhang Y.， He D.， Sun X.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2014， 6（20）， 17748
29	Hong S.， Ting Z.， Jia W.， Yue W.， Wang Y.， Zhe C.， Bao L.， Hai J.， Wei W.， Guang Z.， Yang L.， J. Alloy. Compd.， 2021， 860， 157924
30	Jia C.， Yin H.， Ma H.， Wang R.， Ge X.， Zhou A.， Xu X.， Ding Y.， J. Phys. Chem. C， 2009， 113（36）， 16138—161143

[1]	尹娇, 张国强, 阎立飞, 贾东森, 郑华艳, 李忠. 反应过程中Cu物种演变对其催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响[J]. 高等学校化学学报, 2019, 40(7): 1510.
[2]	吕晓静, 于朋飞, 欧阳密, 钱亮, 闫拴马, 金晓强, 张诚. 石墨烯-ITO复合电极对聚苯胺薄膜电致变色性质的影响[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(4): 694.
[3]	季津海, 闻雪梅, 陈洋, 毕宴钢. 还原氧化石墨烯/Au复合微电极阵列的制备及光电特性[J]. 高等学校化学学报, 2016, 37(10): 1826.
[4]	王玉春, 郑华艳, 刘斌, 张国强, 李忠. 固相反应制备无氯CuY催化剂及其催化氧化羰基化—固相反应温度和铜负载量的影响[J]. 高等学校化学学报, 2015, 36(12): 2540.
[5]	郑华艳, 章日光, 李忠. 甲醇氧化羰基化反应中CO和CH₃O在CuCl(111)表面上吸附作用的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2014, 35(9): 1926.
[6]	付昱, 孙立, 田春贵, 林海波. 炭/多壁碳纳米管复合材料的制备与超级电容性能[J]. 高等学校化学学报, 2013, 34(10): 2389.
[7]	吴娟, 吴雪艳, 魏霄, 王开学, 陈接胜. 聚苯胺/介孔碳纳米线复合电极材料的制备和性能[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(07): 1540.
[8]	郭琦, 李林儒, 陆亮, 季云, 陆天虹. 直接甲醇燃料电池的Ir-Fe/C 阴极催化剂性能[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(05): 1007.
[9]	谢国芳, 陆天虹, 杨改秀, 陈煜, 周益明, 唐亚文. 用乙二胺四乙酸和Pt(NO3)2制备Pt/C催化剂及其形成机理[J]. 高等学校化学学报, 2011, 32(6): 1373.
[10]	邹阅超李霞黄永民刘洪来. 制备条件对甲醇电氧化催化剂PtRu/CAs性能的影响[J]. 高等学校化学学报, 2011, 32(1): 150.
[11]	于志辉, 谢佳, 夏定国. SnO₂-TiO₂薄膜载体对Au-Pt纳米颗粒电化学性能的影响[J]. 高等学校化学学报, 2008, 29(6): 1190.
[12]	易清风 ,CHEN Ai-Cheng ,章晶晶,黄武 . 一种新型的钛基纳米多孔网状铂电极对甲醇氧化反应的电催化活性[J]. 高等学校化学学报, 2007, 28(9): 1768.
[13]	唐亚文,曹爽,陈煜,包建春,陆天虹 . 碳纳米管结构对碳纳米管载Pt催化剂电催化性能的影响[J]. 高等学校化学学报, 2007, 28(5): 936.
[14]	王琪,孙公权,闫世友,汪国雄,辛勤,陈青松,李君涛,姜艳霞,孙世刚 . PtRu/C电催化剂上甲醇吸附氧化过程的电化学原位红外光谱[J]. 高等学校化学学报, 2006, 27(11): 2123.
[15]	毕忠合, 程谟杰, 吴合进, 董永来, 衣宝廉. 以甲醇为燃料的中温固体氧化物燃料电池性能研究[J]. 高等学校化学学报, 2005, 26(6): 1110.

Z型 g-C₃N₄/Pt/TiO₂纳米管阵列复合电极的制备及光电氧化甲醇性能

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