基本不变量神经网络解析梯度方法的研究

doi:10.7503/cjcu20210294

高等学校化学学报 ›› 2021, Vol. 42 ›› Issue (7): 2146.doi: 10.7503/cjcu20210294

基本不变量神经网络解析梯度方法的研究

商辰尧¹^,², 张东辉¹()

^1.中国科学院大连化学物理研究所, 分子反应动力学国家重点实验室, 大连 116023
^2.中国科学院大学, 北京 100049

收稿日期:2021-04-29 出版日期:2021-07-10 发布日期:2021-06-17
通讯作者: 张东辉 E-mail:zhangdh@dicp.ac.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21688102);中国科学院战略性先导科技专项(B类)(XDB17010200);兴辽英才项目(XLYC1808024)

Analytical Gradient Method for Fundamental Invariant Neural Networks

SHANG Chenyao¹^,², ZHANG Donghui¹()

^1.State Key Laboratory of Molecular Reaction Dynamics，Dalian Institute of Chemical Physics，Chinese Academy of Sciences，Dalian 116023，China
^2.University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China

Received:2021-04-29 Online:2021-07-10 Published:2021-06-17
Contact: ZHANG Donghui E-mail:zhangdh@dicp.ac.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21688102);the Strategic Priority Research Program of the Chinese Academy of Sciences(XDB17010200);the Liao Ning Revitalization Talents Program, China(XLYC1808024)

摘要/Abstract

摘要：

提升势能面的运行速度对于动力学模拟至关重要. 相对于计算简单、但耗时更长的数值梯度计算, 直接求解势能面梯度的解析公式能够大幅提高势能面的运行效率. 本文发展了基本不变量神经网络解析梯度的生成方法. 计算解析梯度的代码可以通过程序自动生成. 对大量数据点进行测试后, 证明了该方法可以得到正确的势能面梯度输出结果. 通过测试不同势能面的调用时间, 发现采用解析梯度方法能够带来10倍以上的性能提升. 随着体系的增大, 这种性能提升也会越明显.

关键词: 势能面, 神经网络, 反应动力学

Abstract:

It is very important for dynamic simulation to improve the running speed of the potential energy surface. Compared with the numerical gradient calculation， which is simple but time-consuming， the direct analytical formula to solve the gradient of the potential energy surface can greatly improve the running efficiency of the potential energy surface. In this work， a method for generating analytic gradients for fundamental invariant neural networks was developed. The code to calculate the analytic gradient can be generated automatically by program. After testing a large number of data points， it was found that this method can get the correct output of the gradient of potential energy surface. By measuring the calculation time of different potential energy surfaces， it was found that the analytical gradient method can bring more than a ten-fold improvement in performance. The larger the system， the more significant the performance improvement will be.

Key words: Potential energy surface, Neural network, Reaction dynamics

中图分类号:

O643.1

TrendMD:

商辰尧, 张东辉. 基本不变量神经网络解析梯度方法的研究. 高等学校化学学报, 2021, 42(7): 2146.

SHANG Chenyao, ZHANG Donghui. Analytical Gradient Method for Fundamental Invariant Neural Networks. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(7): 2146.

图/表 3

参考文献 29

1	Fu B.， Zhang D. H.， J. Chem. Theory Comput.，2018， 14（5）， 2289—2303
2	Jiang B.， Li J.， Guo H.， J. Phys. Chem. Lett.，2020， 11（13）， 5120—5131
3	Conte R.， Houston P. L.， Qu C.， Li J.， Bowman J. M.， J. Chem. Phys.，2020， 153（24）， 244301
4	Eckhoff M.， Behler J.， J. Chem. Theory Comput.，2019， 15（6）， 3793—3809
5	Morawietz T.， Singraber A.， Dellago C.， Behler J.， Proc. Natl. Acad. Sci.，2016， 113（30）， 8368—8373
6	Cheng B. Q.， Engel E. A.， Behler J.， Dellago C.， Ceriotti M.， Proc. Natl. Acad. Sci.，2019， 116（4）， 1110—1115
7	Medders G. R.， Babin V.， Paesani F.， J. Chem. Theory Comput.，2014， 10（8）， 2906—2910
8	Chen J.， Xu X.， Xu X.， Zhang D. H.， J. Chem. Phys.，2013， 138（15）， 154301
9	Braams B. J.， Bowman J. M.， Int. Rev. Phys. Chem.，2009， 28（4）， 577—606
10	Xie Z.， Bowman J. M.， J. Chem. Theory Comput.，2010， 6（1）， 26—34
11	Bowman J. M.， Czako G.， Fu B. N.， Phys. Chem. Chem. Phys.，2011， 13（18）， 8094—8111
12	Jiang B.， Guo H.， J. Chem. Phys.，2013， 139（5）， 054112
13	Li J.， Jiang B.， Guo H.， J. Chem. Phys.，2013， 139（20）， 204103
14	Jiang B.， Guo H.， J. Chem. Phys.，2014， 141（3）， 034109
15	Xie C. J.， Zhu X. L.， Yarkony D. R.， Guo H.， J. Chem. Phys.，2018， 149（14）， 144107
16	Behler J.， Parrinello M.， Phys. Rev. Lett.，2007， 98（14）， 146401
17	Behler J.， J. Chem. Phys.，2011， 134（7）， 074106
18	Behler J.， Int. J. Quantum Chem.，2015， 115（16）， 1032—1050
19	Li J.， Song K.， Behler J.， Phys. Chem. Chem. Phys.，2019，21， 9672—9682
20	Shao K. J.， Chen， J.， Zhao Z. Q.， Zhang D. H.， J. Chem. Phys.，2016， 145（7）， 071101
21	Chen R. J.， Shao K. J.， Fu B. N.， Zhang D. H.， J. Chem. Phys.，2020， 152（20）， 204307
22	King S. A.， J. Symbolic Comput.，2013， 48， 101—109
23	Hankins D.， Moskowitz J. W.， Stillinger F. H.， J. Chem. Phys.，1970， 53（12）， 4544—4554
24	Cisneros G. A.， Wikfeldt K. T.， Ojamae L.， Lu J.， Xu Y.， Torabifard H.， Bartok A. P.， Csanyi G.， Molinero V.， Paesani F.， Chem. Rev.，2016， 116（13）， 7501—7528
25	Wang Y.， Huang X.， Shepler B. C.， Braams B. J.， Bowman J. M.， J. Chem. Phys.，2011， 134（9）， 094509
26	Babin V.， Medders G. R.， Paesani F.， J. Chem. Theory Comput.，2014， 10（4）， 1599—1607
27	Babin V.， Leforestier C.， Paesani F.， J. Chem. Theory Comput.， 2013， 9（12）， 5395—5403
28	Zhang I. Y.， Xu X.， Jung Y.， Goddard W. A.， Proc. Natl. Acad. Sci.， 2011， 108（50）， 19896—19900
29	Wang Y.， Shepler B. C.， Braams B. J.， Bowman J. M.， J. Chem. Phys.， 2009， 131（5）， 054511

System	Atoms	Network	Time of forward^a/s	Time of backward^b/s	Speed up（calc.）^c	Speed up（test）^d
（H₂O）₂	6	66?35?35?1	9.05	15.80	13.47	13.13
（H₂O）₃	9	226?35?40?1	3.33	13.58	10.84	6.19
（H₂O）₃	9	400?35?35?1	3.72	12.07	12.97	12.03
（H₂O）₃	9	500?55?55?1	6.14	16.19	15.13	14.90
（H₂O）₃	9	700?55?55?1	10.70	24.35	16.79	14.40
（H₂O）₄	12	387?45?45?1	1.34	4.18	17.68	15.78
（H₂O）₄	12	500?45?45?1	2.04	5.58	19.52	14.89
（H₂O）₄	12	700?55?55?1	3.30	8.79	19.91	15.29
（H₂O）₄	12	1000?50?50?1	5.25	14.96	18.96	16.46

System	Atoms	Network	Time of forward^a/s	Time of backward^b/s	Speed up（calc.）^c	Speed up（test）^d
（H₂O）₂	6	66?35?35?1	9.05	15.80	13.47	13.13
（H₂O）₃	9	226?35?40?1	3.33	13.58	10.84	6.19
（H₂O）₃	9	400?35?35?1	3.72	12.07	12.97	12.03
（H₂O）₃	9	500?55?55?1	6.14	16.19	15.13	14.90
（H₂O）₃	9	700?55?55?1	10.70	24.35	16.79	14.40
（H₂O）₄	12	387?45?45?1	1.34	4.18	17.68	15.78
（H₂O）₄	12	500?45?45?1	2.04	5.58	19.52	14.89
（H₂O）₄	12	700?55?55?1	3.30	8.79	19.91	15.29
（H₂O）₄	12	1000?50?50?1	5.25	14.96	18.96	16.46

[1]	黄明心, 周蕾, 王学重. 超声衰减谱测量电池浆料的粒度分布[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220040.
[2]	张想, 谢旭岚, 熊力堃, 彭扬. 海胆针状金纳米颗粒用于电催化二氧化碳还原[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(9): 2824.
[3]	安丰, 胡茜茜, 谢代前. 三原子分子非绝热传能动力学的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(7): 2103.
[4]	白旭, 韩超英, 朱华. 范德华复合物Kr-C₂H₂的势能面和振转光谱的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2019, 40(8): 1649.
[5]	王倩, 杨正, 方正. 基于X射线吸收谱的不同生物组织的辨识[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(7): 1434.
[6]	陆越, 马建兵, 黄星榞, 肖雪, 李明, 陆颖, 徐春华. 单分子磁镊测量高亲和反应系数[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(6): 1228.
[7]	程伟良, 朱梦倩, 覃吴, 侯翠翠. ZrO₂/TiO₂载体协同作用下Fe₂O₃(104)与CO化学链燃烧特性[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(3): 506.
[8]	张勇, 付茂, 吴德礼, 张亚雷. 高活性多羟基结构态亚铁FHC(Cl^-)去除Se(Ⅳ)的性能与机制[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(5): 830.
[9]	曲泽星, 高加力. 多组态密度泛函理论及透热与绝热势能面的构建[J]. 高等学校化学学报, 2015, 36(11): 2236.
[10]	李冰, 董永春. 不同含羧酸纤维与铁离子的配位反应动力学及配合物的催化降解性能[J]. 高等学校化学学报, 2014, 35(8): 1761.
[11]	张汇, 何玉韩, 唐铎, 李彦威. 基于径向基神经网络和遗传算法的槽内式选择性超声电合成甲基苯甲醛[J]. 高等学校化学学报, 2014, 35(6): 1199.
[12]	张志红, 雷鹏. 准经典轨线方法对Ca+CD₃I→CaI+CD₃同位素效应的动力学研究[J]. 高等学校化学学报, 2013, 34(6): 1450.
[13]	高斯萌, 贺海鹏, 丁益宏. SnAl₄^-和PbAl₄^-: 新型平面四配位分子[J]. 高等学校化学学报, 2013, 34(1): 185.
[14]	王慧汝, 金捷, 王静波, 谈宁馨, 李象远. 正癸烷燃烧机理及航空煤油点火延时动力学模拟[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(02): 341.
[15]	李鸿志, 陶委, 高婷, 李辉, 吕英华, 苏忠民. 基于平均影响值的反向传播神经网络方法用于提高密度泛函理论计算Y—NO键均裂能精度[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(02): 346.

基本不变量神经网络解析梯度方法的研究

Analytical Gradient Method for Fundamental Invariant Neural Networks

RichHTML

PDF (PC)

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 3

参考文献 29

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价