准二维钙钛矿太阳能电池的研究进展

doi:10.7503/cjcu20200863

摘要/Abstract

摘要：

新型有机-无机杂化二维（2D）钙钛矿具有优良的光电性能、结晶性和稳定性, 在太阳能电池领域引起广泛关注. 相比于三维（3D）钙钛矿, 由于有机间隔阳离子（OSC）的引入形成独特的层状晶体结构赋予了材料特殊性质: （1）多层量子阱结构促成材料各项异性的光电性质; （2）间隔阳离子改变前驱体团簇状态, 实现溶液中高质量的结晶; （3）间隔层的疏水性质和抑制离子迁移作用, 从本源上改善了钙钛矿的稳定性. 近年来, 针对准2D钙钛矿太阳能电池（准2D-PSCs）展开了广泛研究, 并取得了一系列重要研究成果. 本文从准2D钙钛矿材料的晶体结构与取向、相分布、光电性质到器件的能量转化效率与稳定性等方面, 综合评述了近年来准 2D-PSCs的最新研究进展, 总结了晶体结构-材料性质-电池性能之间的作用机制, 并进一步展望了未来研究的趋势.

关键词: 准二维钙钛矿, 太阳能电池, 晶体结构, 相分布, 稳定性

Abstract:

Quasi-two-dimensional（2D） perovskite（organic-inorganic hybrid） has attracted enormous attention in solar cells due to its excellent stability， crystallinity and photoelectric properties. In contrast to the 3D perovskite， the unique layered crystal structure endows some extraordinary properties of quasi-2D perovskites， which is due to the intercalation of organic spacer cations（OSC） into the 3D framework. （1） The multilayer quantum wells create the anisotropic photoelectric properties. （2） The spacer cations change the environment of the clusters in precursor solution to achieve high-quality perovskite films. （3） The hydrophobic spacer layers with inhibition of ion migration realize excellent stability of quasi-2D perovskites films. However， the photoelectric transformation efficiency（PCE） of quasi-2D perovskite solar cells（PSCs） is still far less than that of 3D counterparts due to quantum confinement effect， dielectric confinement effect， non-preferred crystal orientation and random phase distributions of quasi-2D perovskites films. In order to solve these problems and achieve the balance between the PCE and stability of solar cells， it should be better understood of 2D perovskites from the crystal structures， photoelectric properties as well as the device performances. In this paper， we first introduce the crystal types including the （100），（110） and （111）-oriented structures. On this basis， the preferred orientations（out-of-plane and in-plane） and uniform/graded phase distributions are overviewed for the most studied （100）-oriented structure. To the understanding of the nucleation and crystallization processes of quasi-2D perovskite films， we then discuss the preparation methods from the perspective of one-step and two-step film-casting， respectively. Furthermore， we summarized the extensive researches on quasi-2D-PSCs and analyzed a series of significant results. Meanwhile， we highlight internal mechanism of quasi-2D perovskites stability and summarize superior long-term stability of quasi-2D perovskites and 3D/2D heterojunction perovskites. Last but not least， we further looked ahead to research trends in the future， such as： phase purity of 2D perovskites thin films， graded phase 2D perovskites thin films， modified interface， design of new organic spacer cations， 3D/2D heterojunction perovskites.

Key words: Quasi-2D perovskite, Solar cell, Crystal structure, Phase distribution, Stability

中图分类号:

O649.4

TrendMD:

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图/表 20

Fig.1 Chemical formula of using organic spacer salt applied in quasi?2D?PSCs of Ruddlesden?Popper(RP)(A), Dion?Jacobson(DJ)(B) and alternating cations in the interlayer space(ACI) structure(C)

Fig.2 2D perovskites octahedron connectivity modes of corner?sharing[( 3AMP )PbI4](A), edge sharing[( mpz )2Pb3Br10](B) and face sharing[( tms )4Pb3Br10](C)[16]Copyright 2019, American Chemical Society.

Table 1 Structure configurations of the three types of <100> 2D perovskites[28―30]

Species	DJ	ACI	RP	AVI
Formula	A′A_n_-1B_nX₃_n₊₁	(A′A)_n_-1B_nX₃_n₊₁	(A′A) _n₊₁B_nX₃_n₊₁	Bi₂O₂A_n_-1B_nX₃_n₊₁
Stacking sequence	[(A′)(A_n_-1BX)_n]	[(A′X)(ABX)_n]	[(A′X)(ABX)_n]	[(Bi₂O₂)(A_n_-1BX)_n]
A relative shift of the layers along the ab?plane	(0, 0) shift	(1/2, 0) shift	(1/2, 1/2) shift	(1/2, 1/2) shift
n=3 exemplar	3AMP(MA)₂Pb₃I₁₁	GA₂MA₃Pb₃I₁₁	BA₂(MA)₂Pb₃I₁₁	(Bi₂O₂)(Sr)Ta₂O₇

Fig.4 Schematic diagram of the three structure types of 2D perovskite in the (100)?orientation of RP structure(A), DJ structure(B)[29] and ACI structure(C)[34](A, B) Copyright 2018, American Chemical Society; (C) Copyright 2019, American Chemical Society.

Fig.5 GIWAXS patterns of NH4Cl additive affecting the crystallization and orientation of BA?base RP film(n=4) of precursor solution without NH4Cl additive(A) and with NH4Cl additive(B)[40]Copyright 2020, Springer Nature.

Fig.9 Summary of degree of vertical orientation with different organic spacers, remove solution rates and solvents of iso?BAI perovskites film(A) and nBAI perovskites film(C), GIWAXS patterns of quasi?2D perovskites films based on iso?BAI based?perovskites film(B) and nBAI based?perovskites film(D)[46]Copyright 2019, American Chemical Society.

Fig.10 Like?3D phase effect nucleation and growth of RP crystals from precursor solution without(A) and with additive(B), comparison of solubility of BAI, MAI, PbI2 in DMF solvent(C)[40]The inset of (C) scale bar is 10 μm. Copyright 2020, Springer Nature.

Fig.12 Spin coating of first step and solid?air method of second step(A)[68] and spin coating of first step and dipping duration of second step making quasi?2D perovskites films(B)[69](A) Copyright 2018, The Royal Society of Chemistry; (B) Copyright 2016, Wiley‐VCH.

Fig.13 Schematic diagram of 3D perovskite crystal structure(A), 2D perovskite crystal structure for n=1(d and L represent thickness of inorganic layers and organic layer )(B) and 2D perovskite for n=1 with quantum well energy diagram(C)[70]Copyright 2018, American Chemical Society.

Table 2 Summary of band gaps for different n value and 2D structure[29, 32]

Perovskite film	E_g/meV
Perovskite film	n=1	n=2	n=3	n=4
BA₂(MA)_n_-1(Pb)_n(I)₃_n₊₁	2.35	2.12	2.01	1.90
3AMP(MA)_n_-1(Pb)_n(I)₃_n₊₁	2.22	2.00	1.90	1.84
GA(MA)_n_-1(Pb)_n(I)₃_n₊₁	2.27	1.99	1.73	—
MAPbI₃	1.60(n=∞)

Fig.14 Schematic illustration of four typical device structures applied in perovskite solar cells of n?i?p?mesoscopic(A), n?i?p planar(B), p?i?n mesoscopic(C) and p?i?n planar structures(D)[88]Copyright 2018, Springer Nature.

Table 3 Summary of device performance of RP-quasi-2D-PSCs by different organic spacer cations(OSC)

A′ site	Structure	Device configuration	PCE(%)	Stability	Ref.
iso?BA	(iso?BA)₂MA₃Pb₄I₁₃ (n=4)	FTO/C60/2D PER/ Spiro?OMeTAD/Au	10.6	―	[102]
AA	AA₂MA₃Pb₄I₁₃ (n=4)	ITO/PTAA/2D PER/C60/ BCP/Ag	18.4	99% of PCE after 1850 h (N₂gloves)	[105]
F?PEA	(F?PEA)₂MA₄Pb₅I₁₆ (n=5)	FTO/c?TiO2/2D PER/ Spiro?OMeTAD/Au	13.6	65% of PCE after 576 h (70 ℃, N₂gloves)	[104]
MTEA	(MTEA)₂MA₄Pb₅I₁₆ (n=5)	ITO/PEDOT∶PSS/2D PER/P CBM/BCP/Ag	18.0	87.1% of PCE after 1000 h (N₂ gloves, continuous light soaking)	[24]
THMA	THMA₂MA₂Pb₃I₁₀ (n=3)	ITO/PEDOT∶ PSS/2DPER/ PCBM/BCP/Ag	15.4	90% of PCE after 1000 h (N₂ gloves)	[103]
4AEP	(4AEP)₂MA₄Pb₅I₁₆ (n=5)	FTO/C60/2D PER/ Spiro?OMeTAD/Au	11.6	95% of PCE after 1000 h (atmosphere, humidity 30%)	[101]

Table 4 Summary of device performance of DJ-quasi-2D-PSCs by different organic spacer cations(OSC)

A′ site	Structure	Device configuration	PCE(%)	Stability	Ref.
PDA	(PDA)MA₄Pb₅I₁₆(n=5)	ITO/PEDOT∶PSS/2D PER/ PC₆₀BM/LiF/Al	14.1	28% of PCE after 20 d (atmosphere, humidity 45%)	[129]
BDA	(BDA)MA₄Pb₅I₁₆(n=5)	ITO/PEDOT∶PSS/2D PER/ PC₆₀BM/LiF/Al	16.3	80% of PCE after 20 d (atmosphere, humidity 45%)	[129]
PEDA	(PeDA)MA₄Pb₅I₁₆(n=5)	ITO/PEDOT∶PSS/2D PER/ PC₆₀BM/LiF/Al	12.9	100% of PCE after 20 d (atmosphere, humidity 45%)	[129]
HDA	(HDA)MA₄Pb₅I₁₆(n=5)	ITO/PEDOT∶PSS/2D PER/ PC₆₀BM/LiF/Al	10.5	60% of PCE after 20 d (atmosphere, humidity 45%)	[129]
3AMP	(3AMP)MA₃Pb₄I₁₃	FTO/PEDOT∶PSS/2D PER/ C60/BCP/Ag	7.32	―	[29]
4AMP	(4AMP)MA₃Pb₄I₁₃	FTO/PEDOT∶PSS/2D PER/C60/BCP/Ag	4.24	―	[29]
3AMPY	(3AMPY)MA₃Pb₄I₁₃	FTO/PEDOT∶PSS/2D PER/C₆₀/BCP/Ag	9.20	―	[132]
4AMPY	(4AMP)MA₃Pb₄I₁₃	FTO/PEDOT∶PSS/2D PER/C₆₀/BCP/Ag	5.69	―	[132]
PDMA	(PDMA)A₉Pb₁₀(I_0.93Br_0.07)₃₁	FTO/c?TiO₂/mp?TiO₂/2D PER/Spiro?MeOTAD/Au	15.6	80% of PCE after 84 d (atmosphere, humidity 20%―50%)	[133]
BDA	(BDA)MA₄Pb₅I₁₆	ITO/PEDOT∶PSS/2D PER/PC60BM/LiF/Al	17.9	84% of PCE after 1182 h (atmosphere, humility 60%)	[130]
MAMP	(MAMP)MA₃Pb₄I₁₃	FTO/TiO₂/2D PER/Spiro? MeOTAD/Au	16.5	90% of PCE after 217 h (Continuous light soaking)	[52]

Fig.15 Compare light and thermal stability by different organic spacers of chain length(C4, C5, C6) and <n> value(A)[71] and relationship between formation energy and stability of 2D perovskites(B)[146](A) Copyright 2016, American Chemical Society; (B) Copyright 2019, American Chemical Society.

Fig.16 Stability of the quasi?2D perovskites film under air stability(A, B) and heat stability(continuous at 85 °C)(D, E), thermal stability of the perovskites films(C), operational stability of quasi?2D?PSCs in N2 glovebox(F)[24]Copyright 2020, Springer Nature.

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