等离子体引入方式对强化制备二氧化碳重整甲烷反应的Ni/γ-Al2O3催化剂的影响

高等学校化学学报 ›› 2009, Vol. 30 ›› Issue (4): 746.doi:

等离子体引入方式对强化制备二氧化碳重整甲烷反应的Ni/γ-Al₂O₃催化剂的影响

郭芳, 储伟, 石新雨, 张旭

四川大学化学工程学院, 成都 610065

收稿日期:2008-09-10 出版日期:2009-04-10 发布日期:2009-04-10
通讯作者: 储伟, E-mail:chuwei65@yahoo.com.cn
基金资助:
教育部新世纪人才计划(批准号: NCET-05-0783)资助.

Effects of Plasma Introduction Mode on Ni/γ-Al₂O₃ Catalysts for CH₄Reforming with CO₂

GUO Fang, CHU Wei*, SHI Xin-Yu, ZHANG Xu

College of Chemical Engineering, Sichuan University, Chengdu 610065, China

Received:2008-09-10 Online:2009-04-10 Published:2009-04-10
Contact: CHU Wei, E-mail:chuwei65@yahoo.com.cn

摘要/Abstract

摘要：

采用等离子体技术强化制备了Ni/γ-Al₂O₃催化剂, 以CO₂重整CH₄为模型反应考察了等离子体引入方式对催化剂性能的影响, 并采用H₂-TPR, BET, CO₂-TPD, XRD, CO₂-TPSR, TGA及XPS技术对催化剂进行了表征. 研究结果表明, 与常规焙烧的催化剂相比, 在氢气还原过程前引入氮气等离子体处理能有效提高催化剂的低温反应活性. N₂气等离子体处理使前驱体中的硝酸盐能在温和条件下分解, 并使催化剂具有较强的还原能力和较大的比表面积. 先进行N₂气等离子体处理再进行H₂气还原的催化剂, 其活性组分的分散度显著提高, 对CO₂的吸附量也明显增加, 并且反应后催化剂上的积炭量比常规催化剂上的显著降低, 形成比较单一的碳物种.

关键词: 镍基催化剂; 等离子体; 甲烷重整; 积炭

Abstract:

For CH₄ reforming with CO₂ reaction, the effect of the plasma introduction mode in catalyst preparation processing on the catalytic performance of nickel-based catalysts was investigated. The catalysts were characterized by H₂-TPR, BET, CO₂-TPD, XRD, CO₂-TPSR, TGA and XPS analyses. The catalyst treated by N₂ plasma before reduction showed higher activity at low temperature than conventional calcination catalyst. The catalyst prepared by this way exhibited an improved dispersion of nickel and an increased amount of absorbed CO₂. Furthermore, the formation of coke was inhibited and only one carbonaceous species presented on the used catalyst. Owing to the plasma treatment, the nitrate decomposition and catalyst reducibility were remarkably promoted, and a higher specific surface area was obtained.

Key words: Ni-based catalyst; Plasma; Methane reforming; Coke deposition

中图分类号:

O643.3

TrendMD:

郭芳, 储伟, 石新雨, 张旭. 等离子体引入方式对强化制备二氧化碳重整甲烷反应的Ni/γ-Al₂O₃催化剂的影响. 高等学校化学学报, 2009, 30(4): 746.

GUO Fang, CHU Wei*, SHI Xin-Yu, ZHANG Xu. Effects of Plasma Introduction Mode on Ni/γ-Al₂O₃ Catalysts for CH₄Reforming with CO₂. Chem. J. Chinese Universities, 2009, 30(4): 746.

参考文献

WEI Jun-Mei(魏俊梅), XU Bo-Qing(徐柏庆), LI Jin-Lu(李晋鲁), et al.. Chem. J. Chinese Universities(高等学校化学学报)[J], 2002, 23(1): 92—97
Looij F. V., Geus J. W.. J. Catal.[J], 1997, 168(2): 154—163
Chu W., Wang L. N., Chernavskii P. A., et al.. Angew. Chem. Int. Ed.[J], 2008, 47(27): 5052—5055
Liu C. J., Vissokov G. P., Jang B. W. L.. Catal. Today[J], 2002, 72(3/4): 173—184
Pietruszka B., Heintze M.. Catal. Today[J], 2004, 90(1/2): 151—158
Khodakov A. Y., Chu W., Fongarland P.. Chem. Rev.[J], 2007, 107(5): 1692—1744
LI Yang(李洋), CHU Wei(储伟), CHEN Mu-Hua(陈慕华). Chem. J. Chinese Universities(高等学校化学学报)[J], 2007, 28(4): 771—773
Chen M. H., Chu W., Dai X. Y., et al.. Catal. Today[J], 2004, 89(1/2): 201—204
Shi L. M., Chu W., Qu F. F., et al.. Catal. Lett.[J], 2007, 113(1/2): 59—64
GUO Fang(郭芳), CHU Wei(储伟), XU Hui-Yuan(徐慧远), et al.. Chin. J. Catal.(催化学报)[J], 2007, 28(5): 429—434
SONG Yi-Bing(宋一兵), YU Lin(余林), SUN Chang-Yong(孙长勇), et al.. Chin. J. Catal.(催化学报)[J], 2002, 23(3): 267—270
SUN Quan(孙泉), LI Wen-Ying(李文英), XIE Ke-Chang(谢克昌). J. Fuel Chem. Technol.(燃料化学学报)[J], 1996, 24(3): 219—224
REN Jie(任杰), CHEN Yang-Guang(陈仰光), WU Dong(吴东), et al.. J. Mol. Catal.(China)(分子催化)[J], 1994, 8(3): 181—190
Lemonidou A. A., Goula M. A., Vasalos I. A.. Catal. Today[J], 1998, 46(2/3): 175—183
SUO Zhang-Huai(索掌怀), XU Xiu-Feng(徐秀峰), MA Hua-Xian(马华宪), et al.. Chin. J. Catal.(催化学报)[J], 2000, 21(5): 411—414
Liu G. H., Li Y. L., Chu W., et al.. Catal. Commun.[J], 2008, 9(6): 1087—1091
Cheng D. G., Zhu X. L., Ben Y. H., et al.. Catal. Today[J], 2006, 115(1): 205—210
Xavier K. O., Sreekala R., Rashid K. K. A., et al.. Catal. Today[J], 1999, 49(1—3): 17—21
Hwang K. S., Zhu H. Y., Lu G. Q.. Catal. Today[J], 2001, 68(1—3): 183—190
Martinez R., Romero E., Guimon C., et al.. Appl. Catal. A: Gen.[J], 2004, 274(122): 139—149
GUO Jian-Jun(郭建军). Dry Reforming of Methane over Nickel Catalysts Supported on Complex Metal Oxides(复合氧化物负载的镍基催化剂上甲烷二氧化碳重整反应及其机理研究)[D], Hangzhou: Zhejiang University, 2005
Zhang Z. L., Verykios X. E.. Catal. Today[J], 1994, 21(2/3): 589—595
Gadalla A. M., Bower B.. Chem. Eng. Sci.[J], 1988, 43(11): 3049—3062

[1]	翟淑波, 孙景辉, 高爽, 于雪, 霍维涛, 颜见标, 刘云凌, 王振旅. 二氧化硅负载氧化锌催化剂的溶胶-凝胶和浸渍法制备及对仲丁醇分解反应的催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(10): 2282.
[2]	宋华, 石洋, 宋华林. 微乳液法制备Pt-S₂O₈^2-/ZrO₂-Al₂O₃型固体超强酸催化剂及其异构化性能[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(09): 2061.
[3]	耿小为, 邬冰, 高颖. 碳载PdPb催化剂的制备及对甲酸氧化的电催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(09): 2025.
[4]	张定林, 付海燕, 赵先英, 赵华文, 陈华, 刘毅敏, 李贤均. 羟基磷灰石负载HRh(CO)(TPPTS)₃催化1-己烯氢甲酰化反应高选择性和特殊的异构化功能[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(08): 1835.
[5]	蒋文杰, 莫婉玲, 贾永梅, 李光兴. 四羰基钴/咪唑离子液体在羰基化合成丙二酸二甲酯反应中的催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(02): 373.
[6]	沈葵, 汪学广, 王新星, 邹秀晶, 鲁雄刚, 丁伟中. 镁铝混合氧化物负载镍催化剂的制备及在液化石油气低温重整反应中的催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(02): 365.
[7]	齐和日玛, 赵晓光, 张韫宏, 袁蕙, 徐广通. CO吸附原位红外光谱结合分子模拟计算研究FCC汽油加氢脱硫催化剂的选择性[J]. 高等学校化学学报, 2012, 33(02): 383.
[8]	孙翠枝周仁贤. 乙醇/水溶剂体系中Pt\\|Co/ZrO2催化剂上肉桂醛的选择性加氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2011, 32(7): 1551.
[9]	李颖刘可华伟明乐英红高滋. 苯磺酸修饰的层柱磷酸锆的制备及催化应用[J]. 高等学校化学学报, 2011, 32(3): 731.
[10]	阳卫军, 郭灿城, 毛彦利, 李国成. 单金属锰、铁卟啉对空气氧化α-蒎烯的催化作用及取代基效应[J]. 高等学校化学学报, 2005, 26(9): 1690.
[11]	陈林涛, 张振龙, 白莹, 王玉芳, 莫育俊. 在不同激发波长下的单壁碳纳米管的拉曼光谱研究[J]. 高等学校化学学报, 2005, 26(9): 1662.
[12]	李艳, 王玉和, 徐柏庆. CO₂重整甲烷反应高效稳定Ni/ZrO₂催化剂的纳米结构特点[J]. 高等学校化学学报, 2005, 26(7): 1325.
[13]	钱玲, 吕功煊. 可控粒径纳米Rh的液相还原法制备及其在甲醇重整制氢反应中的应用[J]. 高等学校化学学报, 2005, 26(3): 480.
[14]	林森, 殷成阳, 王利丰, 蒋大振, 肖丰收. MFI分子筛前驱体对Y型沸石分子筛表面的修饰及其催化性质[J]. 高等学校化学学报, 2005, 26(1): 152.
[15]	杨秋景, 徐自力, 谢超, 薛宝永, 杜尧国, 张家骅. 铕掺杂对纳米TiO₂的光催化活性的影响[J]. 高等学校化学学报, 2004, 25(9): 1711.

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