以Ag为模板制备Pt纳米空球及其对甲醇氧化的电催化性能

doi:10.7503/cjcu20140130

高等学校化学学报 ›› 2014, Vol. 35 ›› Issue (11): 2460.doi: 10.7503/cjcu20140130

以Ag为模板制备Pt纳米空球及其对甲醇氧化的电催化性能

熊婷¹, 林剑云¹, 商中瑾¹, 张贤土¹, 林旋¹, 田伟¹, 钟起玲¹(), 任斌²

1. 江西师范大学化学化工学院, 南昌 330022
2. 厦门大学化学化工学院, 固体表面物理化学国家重点实验室, 厦门 361005

收稿日期:2014-02-24 出版日期:2014-11-10 发布日期:2014-10-17
作者简介:联系人简介: 钟起玲, 男, 教授, 主要从事表(界)面电化学研究、光谱电化学和纳米电化学研究. E-mail:zhqiling@163.com
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 20663002)、厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室基金(批准号: 200511)和江西省自然科学基金(批准号: 0620025)资助

Preparation of Pt Hollow Nanoparticles Using Ag as the Template and Electrocatalytic Performance for Methanol Oxidation^†

XIONG Ting¹, LIN Jianyun¹, SHANG Zhongjin¹, ZHANG Xiantu¹, LIN Xuan¹, TIAN Wei¹, ZHONG Qiling^1,^*(), REN Bin²

1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Jiangxi Normal University, Nanchang 330022, China
2. State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Xiamen 361005, China

Received:2014-02-24 Online:2014-11-10 Published:2014-10-17
Contact: ZHONG Qiling E-mail:zhqiling@163.com
Supported by:
† Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.20663002), the Foundation of State Key Laboratory of Physical Chemistry of Solid Surfaces, Xiamen Universitity, China(No.200511) and the Natural Science Foundation of Jiangxi Province, China(No.0620025)

摘要/Abstract

摘要：

以硝酸银为前驱体, 聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为表面活性剂, 抗坏血酸(AA)为还原剂, 在18 ℃下通过调节氢氧化钠的加入量合成了2种不同粒径的银溶胶; 以银溶胶为模板, 在室温下合成了不同粒径的铂包银(Ag@Pt)实心纳米粒子; 用浓氨水除去Ag核得到球壳上含残留银的铂纳米空球[(Pt-Ag)_hollow] 及其修饰玻碳(GC)电极[(Pt-Ag)_hollow/GC]; 再用电化学法除去(Pt-Ag)_hollow/GC电极上的残留银后, 制得铂纳米空球(Pt_hollow)修饰的GC电极(Pt_hollow/GC). 采用扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、能量色散谱仪(EDS)和X射线衍射仪(XRD)等表征了Pt_hollow的形貌、组成和结构; 以甲醇为探针分子, 研究比较了Pt_hollow/GC和实心铂纳米粒子(Pt_nano)修饰GC电极(Pt_nano/GC)对甲醇氧化的电催化活性. 结果表明, Pt_hollow分散性好, 粒径比较均匀; 球壳多孔, 具有粗糙的内外表面, 比表面积大, 是由铂原子和多维多级的铂原子团簇构建的结晶度不高的多晶铂 ; Pt_hollow/GC对甲醇的电催化氧化活性明显优于Pt_nano/GC电极, 且大大降低了贵金属Pt的用量.

关键词: 银模板, 铂包银纳米粒子, 铂纳米空球, 电催化氧化

Abstract:

Ag nanoparticles with two different particle sizes and uniform size-distribution were prepared at 18 ℃ by adjusting the adding amount of the NaOH solution, using silver nitrate as the precursor, polyvinylpyrrolidone(PVP) as the surfactant, ascorbic acid(AA) as the reductant. Pt hollow(Pt_hollow) nanospheres with different shell thicknesses and modified glassy carbon(GC) electrode(Pt_hollow/GC) were synthesized by adjusting the amount of precursor H₂PtCl₆·6H₂O at room temperature, using Ag colloids as the template. The morphology, composition and structure of Pt_hollow were characterized by scanning electron microscopy(SEM), high resolution transmission electron microscopy(HRTEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy(EDS), X-ray diffraction(XRD) and other detection techniques; the electrocatalytic oxidation activity of Pt_hollow/GC, Pt solid nanoparticle modified GC(Pt_nano/GC) electrode were studied and compared using methanol as a probe molecule. The results show that the Pt_hollow nanospheres have a uniform particle size and good dispersity, and the electrocatalytic oxidation activity of Pt_hollow/GC for methanol is significantly higher than that of Pt_nano/GC electrode.

Key words: Ag template, Ag@Pt nanoparticles, Pthollow nanoparticles, Electrocatalytic oxidation

中图分类号:

O646

TrendMD:

熊婷, 林剑云, 商中瑾, 张贤土, 林旋, 田伟, 钟起玲, 任斌. 以Ag为模板制备Pt纳米空球及其对甲醇氧化的电催化性能. 高等学校化学学报, 2014, 35(11): 2460.

XIONG Ting, LIN Jianyun, SHANG Zhongjin, ZHANG Xiantu, LIN Xuan, TIAN Wei, ZHONG Qiling, REN Bin. Preparation of Pt Hollow Nanoparticles Using Ag as the Template and Electrocatalytic Performance for Methanol Oxidation^†. Chem. J. Chinese Universities, 2014, 35(11): 2460.

图/表 6

Fig.1 SEM images(A, B) and size distributions(C, D) of as-prepared Ag nanoparticles V(NaOH)/mL: (A, C) 1.8; (B, D) 2.0.

Fig.2 SEM images(A, B) and size distributions(C, D) of (Pt-Ag)hollow with different shell thickness synthesized with Pt/Ag molar ratios of 1:1(A, C) and 2:1(B, D) Inset in (B) is the HRTEM image of (Pt-Ag)hollow.

Fig.3 EDS spectrum and TEM image of (Pt-Ag)hollow nanospheres

Fig.4 XRD pattern of (Pt-Ag)hollow nanospheres

Fig.5 CVs of(Pt-Ag)hollow/GC(A), Pthollow/GC(a) and Ptnano/GC(b)(B) electrodes in 0.5 mol/L H2SO4 solution(scan rate: 50 mV/s)

Fig.6 CVs(A) and I-t curves(B) of Pthollow/GC(a) and Ptnano/GC(b) electrodes in 0.1 mol/L CH3OH +0.1 mol/L H2SO4 solution Scan rate: 50 mV/s. Inset shows the potential step process.

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