以稻壳热解炭制备镧负载多孔炭复合电极材料

doi:10.7503/cjcu20240012

摘要/Abstract

摘要：

利用稻壳热解炭为原料制备镧负载多孔炭复合电极材料(La/PCs), 先将稻壳热解炭分离出炭前驱体, 再采用原位活化/负载的方法制备一系列镧负载多孔炭复合电极材料, 分别考察了煅烧温度和浸渍比对其吸附性能和电化学性能的影响. 采用X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜/X射线能谱仪(SEM-EDS)和Brunauer-Emmett-Teller比表面积(BET)法研究了该系列镧负载多孔炭复合电极材料的金属结构与价态、元素组成及表面形貌, 并分析了孔结构与电容值之间可能存在的关系. 结果表明, 在6 mol/L KOH 电解液中, La/PC_900/10材料的电容值为269.45 F/g. 在电流密度为0.5 A/g时, 由其组装的对称超级电容器具有23.45 W·h/kg的能量密度, 此时的功率密度为0.70 kW/kg, 并且循环5000次后的电容保持率为86.41%. La/PC_900/10良好的电容性能显示了其作为碳基电极应用于高性能超级电容器的潜力. 研究结果为稻壳热解炭的利用和镧在新能源材料领域的应用提供了一条可行路径.

关键词: 稻壳热解炭, 镧负载多孔炭, 复合电极

Abstract:

In this paper， a high value-added utilization method of rice husk char was proposed to prepare lanthanum-supported porous carbon composite electrode materials（La/PCs）. A series of La/PCs were prepared via in situ activation/loading method. The effects of calcination temperature and impregnation ratio on the adsorption and electrochemical properties of La/PCs were investigated. X-Ray diffraction（XRD）， X-ray photoelectron spectroscopy（XPS）， scanning electron microscope-energy dispersive spectrometer（SEM-EDS） and Brunauer-Emmett-Teller surface area（BET） were used to study the metal structure， valence state， element compositions and surface morphology of those La/PCs. It was analyzed that the possible relationship between pore structure and capacitance value. As a result， the La/PC_900/10 exhibited high gravimetric capacitance of 269.45 F/g in 6 mol/L KOH electrolyte. At 0.5 A/g， the assembled symmetric supercapacitor presented a superior gravimetric energy density of 23.45 W·h/kg at 0.70 kW/kg and the capacitance retention rate was 86.41% after 5000 cycles. The favorable capacitive behavior of La/PC_900/10 demonstrated its potential as carbon-based electrode applied in high performance supercapacitors. This paper provides a feasible path for the utilization of rice husk char and the application of lanthanum in the field of new energy materials.

Key words: Rice husk char, Lanthanum-supported porous carbon, Composite electrode

中图分类号:

O614

TrendMD:

隋光辉, 程岩岩. 以稻壳热解炭制备镧负载多孔炭复合电极材料. 高等学校化学学报, 2024, 45(4): 20240012.

SUI Guanghui, CHENG Yanyan. Lanthanum-supported Porous Carbon Composite Electrode Material Prepared by Rice Husk Char. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(4): 20240012.

图/表 9

Fig.1 XRD patterns of La/PC_700(A), La/PC_800(B) and La/PC_900(C) prepared at different impregnation ratios

Fig.2 XPS spectra of survey scan(A) and La3d (B) of La/PCs, C1s (C) and O1s (D) of La/PC_900/10

Fig.3 SEM images(A—D), EDS spectra(E) and elemental mapping of carbon(F), oxygen(G) and lanthanum(H) of La/PC_900/10

Fig.4 N2 adsorption⁃desorption isotherms(A—C) and pore size distribution curves(D—F) of La/PCsThe insets of （D—F） are an enlarged view of 20—140 nm.

Table 1 Pore structure parameters of La/PCs

Sample	S_BET/（m²·g^‒1）	V_total/（cm³·g^‒1）	V_micro/（cm³·g^‒1）	V_micro/V_total（%）	D^*/nm
PC	1538.8	0.787603	0.487374	61.9	2.43
La/PC_900/10	1598.5	0.945414	0.304874	32.2	2.78
La/PC_900/20	1331.4	0.779032	0.278093	35.7	2.77
La/PC_900/30	1582.5	0.897300	0.351394	39.2	2.65
La/PC_800/10	1654.4	0.876647	0.353218	40.3	2.86
La/PC_800/20	1845.6	1.043793	0.286905	27.5	2.57
La/PC_800/30	1415.6	0.726327	0.316986	43.6	3.20
La/PC_700/10	1433.2	0.743373	0.327017	44.0	2.75
La/PC_700/20	1458.5	0.756058	0.336091	44.5	2.99
La/PC_700/30	1717.2	0.597704	0.273657	45.8	3.03

Fig.5 Effects of temperature and impregnation ratio on yield(A) and methylene blue adsorption value(qe)(B) of La/PCs

Fig.6 CV curves at 50 mV/s(A—C) and GCD curves at 0.5 A/g(D—F) of La/PC_700(A, D), La/PC_800(B, E) and La/PC_900(C, F) in 6 mol/L KOH

Fig.7 Specific capacitances of La/PC electrodes at various scan rates in 6 mol/L KOH

Fig.8 CV curves(A) and charge⁃discharge curves(B) of La/PC_900/10 electrodes, specific capacitances of La/PC_900/10 and PC electrodes at a constant current density of 1.0 A/g(C), comparison of electrode material parameters(D)

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