丝光沸石水蒸气/酸浸渍脱铝的多核固体核磁共振研究

高等学校化学学报 ›› 2004, Vol. 25 ›› Issue (8): 1490.

丝光沸石水蒸气/酸浸渍脱铝的多核固体核磁共振研究

张铭金^1,2, 陈雷², 易德莲¹, 郑安民², 杨俊², 邓风², 岳勇², 叶朝辉²

1. 武汉科技大学化学系, 武汉430081;
2. 中国科学院武汉物理与数学研究所, 波谱与原子分子物理国家重点实验室, 武汉430071

收稿日期:2003-09-10 出版日期:2004-08-24 发布日期:2004-08-24
基金资助:
国家重大基础研究前期研究专项(批准号:2002C=CC02200);国家自然科学基金(批准号:20273082);波谱与原子分子物理国家重点实验室基金资助

A Multinuclear Solid State NMR Study on Dealumination of Mordenite by Steaming and Acid-leaching

ZHANG Ming-Jin^1,2, CHEN Lei², YI De-Lian¹, ZHENG An-Min², YANG Jun², DENG-Feng², YUE Yong², YE Chao-Hui²

1. Department of Chemistry, Wuhan University of Science and Technology, Wuhan 430081, China;
2. State Key Laboratory of Magnetic Resonance and Atomic and Molecular Physics, Wuhan Institute of Physics and Mathematics, Chinese Academy of Sciences, Wuhan 430071, China

Received:2003-09-10 Online:2004-08-24 Published:2004-08-24

摘要/Abstract

摘要： 采用¹H,²⁹Si,²⁷Al魔角旋转固体核磁共振(MASNMR)及¹H-²⁹Si交叉极化(CP)技术研究丝光沸石水蒸气/酸浸渍脱铝过程中各种铝物质的结构与性质.结果表明,丝光沸石上骨架铝原子在水分子作用下,生成非骨架四配位铝物质[Al(OH)₃(H₂O)],分别在²⁷Al谱δ45和¹H谱δ3.0处出现共振信号,这种铝物质不同于扭曲四配位铝,在高温下进一步水合生成Al(OH)₃(H₂O)₂和Al(OH)₃(H₂O)₃,即非骨架五配位和六配位铝物质.¹H-²⁹SiCP和¹H谱证实,水蒸气脱铝使丝光沸石产生了大量的硅羟基和铝羟基.

关键词: ¹H, ²⁹Si, ²⁷AlMASNMR, ¹H-²⁹SiCP, 水蒸气/酸浸渍脱铝, 非骨架四配位铝, 脱铝机制

Abstract: The steamed and acid-leached mordenite samples were examined by high-resolution solid state ¹H, ²⁹Si, ²⁷Al magic angle spinning (MAS) and ¹H/ ²⁹Si cross polarization (CP) NMR spectroscopic techniques in order to study the aluminum species and evaluate the dealumination process during steaming and leaching. The NMR experiments provide a direct evidence for the existence of nonframework four-coordinated Al species,Al(OH)₃·H₂O,giving rise to a ¹H resonance at δ 3.0 and a ²⁷Al shoulder peak at δ 45,which are different from the distorted four-coordinated Al species. At a high temperature,water molecules will favor the formation of these Al species and extra-framework penta- and hexa-coordinated Al species in the ²⁷Al spectrum at δ 30 and δ 0,respectively. ¹H/ ²⁹Si CP and ¹H MAS NMR showed the presence of an abundance of SiOH and AlOH groups in the dealuminated mordenites during the steaming process.

Key words: ¹H,²⁹Si, ²⁷Al MAS NMR, ¹H/ ²⁹Si CP, Steaming/acid-leaching dealumination, Nonframework four-coordinated Al, Dealumination mechanism

中图分类号:

O647
O482.53

TrendMD:

张铭金, 陈雷, 易德莲, 郑安民, 杨俊, 邓风, 岳勇, 叶朝辉. 丝光沸石水蒸气/酸浸渍脱铝的多核固体核磁共振研究. 高等学校化学学报, 2004, 25(8): 1490.

ZHANG Ming-Jin, CHEN Lei, YI De-Lian, ZHENG An-Min, YANG Jun, DENG-Feng, YUE Yong, YE Chao-Hui . A Multinuclear Solid State NMR Study on Dealumination of Mordenite by Steaming and Acid-leaching. Chem. J. Chinese Universities, 2004, 25(8): 1490.

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