Bi1-xFexVO4薄膜光阳极的制备及光电化学性能

doi:10.7503/cjcu20210162

摘要/Abstract

摘要：

采用一步滴涂法在掺氟二氧化锡(FTO)导电玻璃上制备了Bi_1-_xFe_xVO₄(x=0, 0.05, 0.10, 0.25, 0.40)薄膜, 表征了其结构、形貌、光学以及光电化学方面的性质. 结果表明, 掺入Fe后Bi_1-_xFe_xVO₄薄膜的光电流密度与 BiVO₄薄膜相比均有所提高, 其中25% Fe-BiVO₄薄膜表现出最优的光电化学性能. 在0.1 mol/L磷酸缓冲溶液(pH=7.0)中, 1.23 V(vs. RHE)电势下25% Fe-BiVO₄薄膜的光电流密度为0.50 mA/cm², 与BiVO₄薄膜的0.15 mA/cm²相比提高了3倍多. 结合X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和X射线光电子能谱(XPS)表征结果证实Fe³⁺以FeVO₄的形式存在于Bi_1-_xFe_xVO₄薄膜中, 形成了BiVO₄/FeVO₄复合物薄膜. 紫外-可见光谱(UV-Vis)结果显示, 所有Bi_1-_xFe_xVO₄薄膜的禁带宽度均为2.4~2.5 eV. 25% Fe-BiVO₄薄膜光电化学性能的提升主要归因于光生载流子转移效率(η_trans)和分离效率(η_sep)的提高. 能级结构图表明, BiVO₄和FeVO₄之间可以形成Type Ⅱ型能级结构排列, 可以促进光生载流子的分离与转移, 是25% Fe-BiVO₄薄膜光电化学性能提升的内在机理.

关键词: 光电化学分解水, 钒酸铋, 载流子表面复合, Type II异质结, 复合物薄膜

Abstract:

Herein， Bi_1-_xFe_xVO₄（x=0， 0.05， 0.10， 0.25， 0.40） thin films were prepared on fluorine-doped tin dioxide（FTO） conductive glasses by one-step drop-coating approach， and their structural， morphological， optical and photoelectrochemical（PEC） properties were characterized. It is found that Bi_1-_xFe_xVO₄ thin films with Fe addition show the better PEC performance compared with BiVO₄ thin film. At the potential of 1.23 V（vs. RHE）， a highest photocurrent density of 0.50 mA/cm² for water oxidation is obtained for 25% Fe-BiVO₄（the actual Fe content is 22.5%） thin film in 0.1 mol/L potassium phosphate buffer solution（pH=7.0）， which is three times higher than that of BiVO₄ thin film. Combined with X-ray diffraction（XRD）， Raman spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy（XPS） analyses， it is confirmed that Fe³⁺ presents in form of FeVO₄ in the Bi_1-_xFe_xVO₄ thin films， thus actually a BiVO₄/FeVO₄ composite film is prepared. The UV-Vis measurements reveal that all the Bi_1-_xFe_xVO₄ thin films exhibit an optical band gap of 2.4—2.5 eV. After eliminating the effort of iron-based OER catalysts， the improved PEC activity of 25% Fe-BiVO₄ thin film could be attributed to the increment of charge transfer efficiency（η_trans） and separation efficiency（η_sep）， which is also verified by electrochemical impedance spectroscopy（EIS） tests. The flat band potentials of BiVO₄ and FeVO₄ thin films are determined to be 0.10 V and 0.42 V（vs. RHE） from Mott-Schottky measurements. Based on the measured optical band gap and flat band potential， a schematic diagram of band structure is plotted， and the result displays that a type Ⅱ band alignment is formed between BiVO₄ and FeVO₄， which could promote the separation and transfer of photogenerated electron-hole pairs. Therefore， the mechanism for the improved PEC performance of 25% Fe-BiVO₄ thin film could be explained by favorable separation and transfer of carriers resulted from the type Ⅱ band alignment.

Key words: Photoelectrochemical water splitting, Bismuth vanadate, Carrier surface recombination, Type II heterojunction, Composite film

中图分类号:

O649.4

TrendMD:

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图/表 9

Fig.1 XRD patterns(A) and partially enlarged XRD patterns between 17° and 30°(B) of Bi1-xFexVO4 thin films

Fig.2 Raman spectra(A) and partially enlarged Raman spectra(B) of Bi1-xFexVO4 thin films

Fig.3 XPS spectra of Bi4f(A), V2p(B), O1s(C) and Fe3p(D) of BiVO4 and 25% Fe?BiVO4 thin films

Fig.4 SEM images of BiVO4(A， A′), 5% Fe?BiVO4(B, B′), 10% Fe?BiVO4(C, C′), 25% Fe?BiVO4(D, D′) and 40% Fe?BiVO4(E) thin films

Table 1 Results of composition analysis of Bi1-xFexVO4 thin films

Sample	Atomic composition（%）			n（Fe）/n（Bi+Fe）	n（Bi+Fe）/n（V）
Sample	Bi	Fe	V	n（Fe）/n（Bi+Fe）	n（Bi+Fe）/n（V）
BiVO₄	46.47	—	53.53	—	0.87
5% Fe?BiVO₄	44.82	1.47	53.71	0.032	0.86
10% Fe?BiVO₄	42.85	2.99	54.16	0.065	0.85
25% Fe?BiVO₄	35.63	10.34	54.03	0.225	0.85
40% Fe?BiVO₄	28.59	17.99	53.42	0.386	0.87

Fig.5 UV?Vis absorption spectra(A) and plots of (αhν)1/2vs. photon energy hν(B)of Bi1-xFexVO4 thin films

Fig.6 Chopped linear sweep voltammetries of Bi1-xFexVO4 thin films(A), linear sweep voltammetries of BiVO4 and 25% Fe?BiVO4 thin films tested with/without Na2SO3(B), charge transfer efficiency(ηtrans)(C) and separation efficiency(ηsep)(D) of BiVO4 and 25% Fe?BiVO4 thin films

Fig.7 Linear sweep voltammetries of BiVO4 and 25% Fe?BiVO4 thin films in the dark(pH=7 buffer solution)

Fig.8 Schematic band diagram of BiVO4 and FeVO4

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