一步法合成具有高效傅式烷基化催化性能的铁功能化有序介孔催化剂

doi:10.3969/j.issn.0251-0790.2012.04.003

高等学校化学学报 ›› 2012, Vol. 33 ›› Issue (04): 657.doi: 10.3969/j.issn.0251-0790.2012.04.003

一步法合成具有高效傅式烷基化催化性能的铁功能化有序介孔催化剂

高钱^1,3, 修洋^1,2, 李国栋¹, 陈接胜²

1. 吉林大学无机合成与制备化学国家重点实验室, 长春 130012;
2. 上海交通大学化学化工学院, 上海 200240;
3. 吉林大学材料科学与工程学院, 长春130022

收稿日期:2011-09-07 出版日期:2012-04-10 发布日期:2012-04-10
作者简介:李国栋, 男, 博士, 教授, 主要从事多孔功能材料研究. E-mail: lgd@jlu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 21071060, 20731003)、吉林大学科学前沿与交叉学科创新项目(批准号: 201103024)和吉林大学青年教师创新项目资助.

One-step Synthesis of Iron-functionalized Ordered Mesoporous Materials with High Catalytic Performance in Friedel-Crafts Alkylations

GAO Qian^1,3, XIU Yang^1,2, LI Guo-Dong¹, CHEN Jie-Sheng²

1. State Key Laboratory of Inorganic Synthesis and Preparative Chemistry, Jilin University, Changchun 130012, China;
2. School of Chemistry and Chemical Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China;
3. College of Materials Science and Engineering, Jilin University, Changchun 130022, China

Received:2011-09-07 Online:2012-04-10 Published:2012-04-10
Supported by:
国家自然科学基金(批准号: 21071060, 20731003)、吉林大学科学前沿与交叉学科创新项目(批准号: 201103024)和吉林大学青年教师创新项目资助.

摘要/Abstract

摘要： 以阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)为模板, 一步合成了金属铁离子功能化的介孔二氧化硅催化剂(FeMS). 表征结果显示, FeMS催化剂具有六方结构的一维直孔道, 孔径约为3.5 nm, 其中铁离子以四配位形式高度分散于主体二氧化硅骨架上, 并且掺杂后的样品仍保持了主体二氧化硅有序的介孔结构. 铁离子的掺杂量可以通过反应物中硝酸铁的含量进行调变. 在苯与苄基氯的傅式烷基化反应中, FeMS催化剂显示出良好的催化活性与稳定性. 随着铁掺杂量的增加, FeMS的催化活性逐渐提高. 其中FeMS(40)样品可以在2 min内完成催化反应, 二苯甲烷的选择性为100%. 这种良好的催化性能主要是由于该催化剂具有高度分散的铁离子活性位点、较大的比表面积和孔体积以及空旷的骨架结构所致.

关键词: 铁掺杂介孔二氧化硅, 一步法(一锅法)合成, 阴离子表面活性剂, 傅式烷基化

Abstract: Iron functionalized mesoporous silicon dioxide with various n(Si)/n(Fe) ratios were synthesized via a one-pot synthesis process using soclium docecyl sulfate(SDS) and N-[3-(trimethoxysilyl)propyl]-1,2-ethanediamine(N-TPE) as anionic surfactant and co-structure-directing agent, respectively. Various techniques such as XRD, N₂ adsorption, TEM, UV-Vis, XPS and ESR were employed to characterize the products. The presence of iron species with tetrahedral coordination in the well-ordered mesoporous framework was confirmed. The catalytic performance was evaluated through the Friedel-Crafts benzylation of benzene by benzyl chloride. Under the optimized reaction condition, FeMS(40) exhibited superior catalytic performance with 100% yield of diphenylmethane within 2 min at 60 ℃.

Key words: Iron functionalized mesoporous SiO₂, One-step synthesis, Anionic surfactant, Friedel-Crafts alkylation

中图分类号:

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高钱, 修洋, 李国栋, 陈接胜. 一步法合成具有高效傅式烷基化催化性能的铁功能化有序介孔催化剂. 高等学校化学学报, 2012, 33(04): 657.

GAO Qian, XIU Yang, LI Guo-Dong, CHEN Jie-Sheng. One-step Synthesis of Iron-functionalized Ordered Mesoporous Materials with High Catalytic Performance in Friedel-Crafts Alkylations. Chem. J. Chinese Universities, 2012, 33(04): 657.

参考文献

[1] Wight A. P., Davis M. E.. Chem. Rev.[J], 2002, 102: 3589—3613 [2] WANG Yu(王玉), HAN Lu(韩璐), CHE Shun-Ai(车顺爱). Chem. J. Chinese Universities(高等学校化学学报)[J], 2011, 32(3): 560—570 [3] Yang H., Kuperman A., Coombs N., Mamicheafara S., Ozin G. A.. Nature[J], 1996, 379: 703—705 [4] de Vos D. E., Dam M., Sels B. F., Jacobs P. A.. Chem. Rev.[J], 2002, 102: 3615—3640 [5] Vinu A., Murugesan V., Bohlmann W., Hartmann M.. J. Phys. Chem. B[J], 2004, 108: 11496—11505 [6] WANG Huan-Lei(王焕磊), GAO Qiu-Ming(高秋明). Chem. J. Chinese Universities(高等学校化学学报)[J], 2011, 32(3): 462—470 [7] Olah G. A.. Friedel-Crafts Chemistry[M], New York: Wiley, 1973 [8] Choudhary V. R., Jana S. K.. Appl. Catal. A[J], 2002, 224: 51—62 [9] Bachari K., Millet J. M. M., Benaǐchouba B., Cherifi O., Figueras F.. J. Catal.[J], 2004, 221: 55—61 [10] Choudhary V. R., Jana S. K., Kiran B. P.. Catal. Lett.[J], 1999, 59: 217—219 [11] Vinu A., Sawant D. P., Ariga K., Hossain K. Z., Halligudi S. B., Hartmann M., Nomura M.. Chem. Mater.[J], 2005, 17: 5339—5345 [12] Cheng C. F., Klinowski J.. J. Chem. Soc., Faraday Trans. B[J], 1996, 92: 289—292 [13] Kruk M., Jaroniec M., Sayari A.. Langmuir[J], 1999, 15: 5683—5688 [14] Che S. A., Liu Z., Ohsuna T., Sakamoto K., Terasaki O., Tatsumi T.. Nature[J], 2004, 429: 281—284 [15] Wu X. W., Ruan J., Ohsuna T., Terasaki O., Che S. A.. Chem. Mater.[J], 2007, 19: 1577—1583 [16] Kumar K. S., Schwidder M., Grünert W., Brückner A.. J. Catal.[J], 2004, 227: 384—397 [17] Wang Y., Zhang Q. H., Shishido T., Takehira K.. J. Catal.[J], 2002, 209: 186—196 [18] Han Y., Meng X. J., Guan H. B., Yu Y., Zhao L., Xu X. Z., Yang X., Wu S., Li N., Xiao F. S.. Micropor. Mesopor. Mater.[J], 2003, 57: 191—198 [19] Goldfarb D., Bernardo M., Strohmaier K. G., Vaughan D. E. W., Thomann H.. J. Am. Chem. Soc.[J], 1994, 116: 6344—6353 [20] Weckhuysen B. M., Wang D., Rosynek M. P., Lunsford J. H.. Angew. Chem. Int. Ed.[J], 1997, 36: 2374—2376 [21] Brezesinski T., Groenewolt M., Antonietti M., Smarsly B.. Angew. Chem. Int. Ed.[J], 2006, 45: 781—784 [22] Briggs D., Seah M. P.. Practical Surface Analysis by Auger and X-ray Photoelectron Spectroscopy[M], New York: Wiley, 1983 [23] Vinu A., Sawant D. P., Ariga K., Hossain K. Z., Halligudi S. B.. Hartmann M., Nomura M.. Chem. Mater.[J], 2005, 17: 5339—5345 [24] Wang L. M., Tian B. Z., Fan J., Liu X. Y., Yang H. F., Yu C. Z., Tu B., Zhao D. Y.. Micropor. Mesopor. Mater.[J] 2004, 67: 123—133 [25] Bordiga S., Buzzoni R., Geobalda F., Lamberti C., Giomello E., Zecchina A., Leofani G., Petrini G., Tozzola G., Vlaic G.. J. Catal.[J] 1996, 158: 486—501 [26] Du Y. C., Liu S., Ji Y. Y., Zhang Y. L., Liu F. J., Gao Q., Xiao F. S.. Catalysis Today[J], 2008, 131: 70—75 [27] Sun Y. Y., Walspurger S., Tessonnier J., Louis B., Sommer J.. Appl. Catal. A: Gen.[J] 2006, 300: 1—7 [28] Li Y. S., Chen Y., Li L., Gu J. L., Zhao W. R., Li L., Shi J. L.. Appl. Catal. A: Gen.[J] 2009, 366: 57—64 [29] Diaz E., Ordonez S., Vega A., Auroux A., Coca J.. Appl. Catal. A: Gen.[J], 2005, 295: 106—115 [30] Bachari K., Cherifi O.. J. Mol. Catal A: Chem.[J] 2006, 260: 19—23

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[1]	孙焕泉刘敏曹绪龙崔晓红石静郭晓轩陈湧刘育. 多胺修饰β-环糊精与阴离子表面活性剂的相互作用[J]. 高等学校化学学报, 2011, 32(4): 879.
[2]	陈佩丽刘绍璞刘忠芳胡小莉. Hg(Ⅱ)与法莫替丁和阴离子表面活性剂三元混配物的共振瑞利散射、二级散射和倍频散射光谱及其分析应用[J]. 高等学校化学学报, 2011, 32(4): 857.
[3]	董存武, 李莉, 赵雪萍, 卢小泉, 刘秀辉. 薄层法研究十二烷基苯磺酸钠对硝基苯/水界面电子转移的影响[J]. 高等学校化学学报, 2010, 31(4): 756.
[4]	齐丽, 周剑章, 翁少煌, 蔡成东, 姚光华, 林仲华 . 聚苯胺纳米线电导率的尺寸效应[J]. 高等学校化学学报, 2007, 28(3): 562.
[5]	杨清玲, 刘忠芳,鲁群岷,刘绍璞 . 盐酸氯丙嗪作探针共振瑞利散射法测定环境水样中某些阴离子表面活性剂[J]. 高等学校化学学报, 2006, 27(12): 2281.
[6]	郭祥群, 李芳, 赵一兵, 王冬媛, 许金钩. 番红花红T与表面活性剂的作用及其在标记DNA中的应用[J]. 高等学校化学学报, 1996, 17(9): 1361.
[7]	曾宪诚, 李启麟, 秦自明, 王茜, 邹萍, 李干佐, 皇起中. 阳、阴、非离子表面活性剂胶束对酯碱性水解的影响[J]. 高等学校化学学报, 1995, 16(6): 937.