多分散性对超软球体系结晶行为的影响 高等学校化学学报    2024, 45 (12): 20240388-.   DOI:10.7503/cjcu20240388

Fig.2 Morphology of centroid arrangement of cluster crystals in monodisperse ultra⁃soft spherical system

正文中引用本图/表的段落

经过上述模拟方法得到了超软球体系的终态. 该体系的晶型比例分析选用了OVITO软件中 Adaptive common neighbor analysis（a-CNA）模块. 图2为模拟得到的晶体排列结果. 由于GEM-4势体系在数密度ρ为1时粒子几乎全部以二聚体的形式存在， 因此， 以聚集体中粒子的平均质心位置作为结构分析的对象. a-CNA模块分析将体系中的粒子分为六方密堆积晶体（HCP）、 面心立方晶体（FCC）、 体心立方晶体（BCC）、 二十面体配位晶体（ICO）和缺陷粒子结构（Others）等5种类型. 本文研究发现， 该体系在温度T=0.02， 数密度ρ=1时形成了稳定的晶体结构， 图中绿色粒子表示的FCC+HCP晶型占大多数， 数量较少的BCC晶型较均匀地分散在体系中， 而Others形成分立或者连通的群落分布在FCC+HCP晶区的边缘. 理论上， FCC晶型的堆积密度最高而且热力学上也更加稳定， 但在体系结晶过程中， FCC晶区中总是伴生有HCP晶型（二者对称性相似且同为三维密堆结构）， 因此， 在接下来的讨论中将HCP和FCC所占的比重加和作为同一种晶型来统计. 本文采用该方法共模拟了11组平行样本， 并对这些样本的结晶情况进行了统计平均， 结果如图3所示. 统计结果表明HCP+FCC晶型比例约为80%， BCC晶型比例约为5%， Others的比例约为15%， 统计平均结果与图3结果类似， 并且体系的总结晶度比较高. FCC和HCP晶型在结晶占主导说明本文筛选出的结晶升降温路径可以较好地得到稳定的二聚晶体.

为了进一步了解不同分散性体系簇晶结构的差异， 本文研究了多分散超软球体系的具体形貌. 这些图像均通过利用OVITO软件中的a-CNA模块分析体系的晶体排列情况得出. 本次模拟实验共有11组平行样本， 图5为其中一组样本的最终结果. 由图5可以看出， 在分散性指数为0.01和0.03时， 体系以FCC和HCP晶型为主导（图中显示的绿色粒子）， 对比图2中单分散体系的结晶结果发现， 当引入的分散性指数较低时， 多分散程度的变化对超软球体系的结晶结果影响不大. 当分散性指数增大至0.05时， 体系的晶型由FCC和HCP晶型向BCC晶型（图中显示的蓝色粒子）转变. 由图5（E）和（F）可见， 当分散性指数升至0.07和0.10时， 体系最终呈无序玻璃态.

本文的其它图/表

• Fig.1  Crystallization annealing path of monodisperse system
• Fig.3  Statistical diagram of crystallization proportion of monodisperse ultra⁃soft spherical system
• Fig.4  Diagrams of radial distribution function[g(r)] of polydisperse ultra⁃soft spherical system
• Fig.5  Schematic diagram of crystallization of a polydisperse ultra⁃soft spherical systemp： （A） 0； （B） 0.01； （C） 0.03； （D） 0.05； （E） 0.07； （F） 0.10.
• Fig.6  Statistical diagram of crystallization proportion of polydispersed ultra⁃soft sphere system
• Fig.7  Statistical diagram of cluster proportion(ratio of the number of particles in a type of aggregates to the total number of particles in the system) in poly⁃dispersed ultra⁃soft sphere system
• Fig.8  Correlation analysis diagram of Voronoi volume and particle diameter in a polydisperse ultra⁃soft spherical systemi and j represent particle indices. p： （A） 0.01； （B） 0.03； （C） 0.05； （D） 0.08. .
• Fig.9  Mean azimuth shift of polydisperse ultra⁃soft spherical system at different temperature