姜杭, 谷昊辉, 梁峰, 何冈骏, 田宇

高等学校化学学报 2024, 45 (12): 20240403-. DOI:10.7503/cjcu20240403

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以三聚氰胺(C₃H₆N₆)、硼酸(H₃BO₃)、乙醇(C₂H₅OH)、尿素[CO(NH₂)₂]和四氯化钛(TiCl₄)为原料, 通过真空浸渍法和原位反应制备了纳米氮化钛/六方氮化硼纤维复合气凝胶新型光热转换材料(TiN/h-BN), 并用于太阳能海水淡化. 研究了复合气凝胶的光热蒸发性能以及对海水中阳离子的去除效果. 结果表明, 纳米氮化钛颗粒原位生长在氮化硼纤维表面, 显著提高了气凝胶的光吸收性、水润湿性和光热转换性能. 在模拟1个太阳光(1 kW/m²)照射下, 复合气凝胶在100 s内表面温度上升至平衡温度66.8 ℃, 对光辐射具有较高的吸收和转换能力, 其水蒸发速率为2.88 kg·m^‒2·h^‒1, 蒸发效率为93%, 并展现出优异的循环使用性能, 对人工海水中阳离子的去除率高达99.9%, 在海水淡化领域具有良好的应用前景.

由图3（A）可见， BN是由直径约2 μm的纤维交错组成，纤维均匀且连续，表面光滑，长径比大，排列松散. 纤维之间相互搭接，相互缠绕，形成了高度网络化的三维多孔结构. 复合气凝胶同样由纤维网络构成，大量颗粒附着在纤维表面，结合XRD结果分析，颗粒为TiN. 随着TiN含量的增加，纤维表面逐渐变得粗糙，当大量氮化钛颗粒存在纤维基体内部时，颗粒相互集聚使纤维之间连接紧密，导致孔隙减少，结构致密化［图3（B）~（E）］. 同时，测得BN， T1， T2， T3和T4的体积密度分别为0.020， 0.022， 0.025， 0.029和0.033 g/cm3，表明TiN含量的增加使气凝胶体积密度升高，孔隙率下降. 高度网络化的三维多孔结构有利于材料对光的吸收与利用，由于孔隙的毛细管作用产生的虹吸效应可促进水的流动传输，从而提高了太阳能水蒸发的效率［25］.

图4为h-BN与T3的TEM照片，由图4（A）可见， h-BN呈现为一维纤维结构，表面光洁. HRTEM照片显示出明显的晶格条纹，晶面间距为0.33 nm［图4（A）左下插图］，与h-BN的（002）晶面相对应［26］. 选区电子衍射（SAED）结果表明，纤维具有明显的多晶环，分别对应于h-BN的｛002｝，｛100｝和｛112｝ 3个晶面族，表明BN具有较好的结晶度［图4（A）右上插图］. T3中h-BN纤维表面粗糙，附着了大量直径约30～100 nm的TiN颗粒，在HRTEM照片中，观察到两种不同的晶格条纹，晶格间距分别为0.33和0.21 nm［图4（B）左下插图］，分别对应h-BN的（002）晶面和TiN的（200）晶面［27］. SAED结果中除了观察到BN的多晶环外，还明显观察到TiN的多晶环，分别对应于TiN的｛220｝，｛100｝和｛111｝晶面族［图4（B）右上插图］. 此外，能量色散谱（EDS）结果表明， T3中含有Ti， N和B元素，且元素分布均匀（图5），进一步证实了T3中纤维表面均匀附着了TiN颗粒，与XRD， XPS和SEM的结果一致.

图S2（见本文支持信息）为水在不同气凝胶表面的接触角对比图，水在h-BN气凝胶上表面的润湿角为145°，表明单相h-BN气凝胶呈现较高的疏水特性，这是由于h-BN中B和N原子间的sp2共价键部分为离子键，使得B—N键更强，更难断裂，且h-BN特殊的原子平面堆积序列使其相邻平面间形成一种强相互作用， h-BN表面具有较高的化学惰性［30］. 随着纳米TiN/h-BN纤维复合气凝胶中TiN含量的增加，水在气凝胶表面的润湿角逐渐下降，在T3表面的润湿角降至0°，实现超亲水，水能够在T3表面完全润湿和迅速铺展，这是由于TiN含量的上升提高了气凝胶表面的粗糙度，且纳米TiN颗粒表面存在大量的—OH亲水基团所致［31］. 样品压实后的水接触角如图S3（见本文支持信息）所示， TiN含量的增加使样品的水润湿角降至0°，进一步表明TiN的引入提高了气凝胶对水的润湿性. 复合气凝胶的超亲水特性可有效增加水与气凝胶表面的接触面积，促进水在材料表面的均匀分布和快速蒸发，提高水的蒸发速率.