刘文欢, 王康康, 窦嘉阳, 张彤琛, 董社英

高等学校化学学报 2024, 45 (4): 20240005-. DOI:10.7503/cjcu20240005

摘要（41）

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发展高效稳定的析氢反应(HER)是实现电解水技术广泛应用于工业的关键. 本文以泡沫镍(NF)为基材, 通过水热-热解-电沉积法合成了具有三维高分散非均相的HER催化剂CuAl@Co₂P/NF. 研究发现, 晶面与非晶面异质结的形成增加了该催化剂自身的活性位点, 各元素之间的协同作用使体系内Co原子核外电子重新排布, 降低了对吸附H^*的吸附能力, 加快了析氢反应过程中的反应动力学. 该催化剂在碱性和酸性介质中均表现出良好的HER活性和稳定性, 电流密度为10 mA/cm²时的过电势分别为83和27 mV, 尤其在碱性环境下连续工作72 h后的电位基本保持不变.

CuAl@Co₂P/NF由三步法合成（Scheme 1）. 首先，采用水热法在NF上合成CoOH纳米片，然后，在低温磷化过程中自发形成光滑的Co₂P纳米针［图1（A）和（B）］，在第三步的电沉积反应后光滑的纳米针表面沉积了粗糙的CuAl颗粒［图2（A）和（B）］，增大了CuAl@Co₂P/NF的比表面积，进一步增强了电催化性能， CuAl@Co₂P/NF整体呈垂直有序的海胆状，并均匀分布在NF表面［图2（C）］，这样可以极大增加催化剂与电解质的接触面积，且有利于生成气体的排出. 由能量色散能谱（EDS）图可见，电催化材料中存在Co， P， Cu和Al元素［图2（D）~（G）］，其中， Co和P在材料中均匀分布， Cu和Al 主要分布在材料表面，没有发生团聚现象，这对材料发挥催化性能起到积极作用.

此外，利用EIS研究了电极-电解质界面间的电荷转移电阻（R_ct）. 将记录的数据绘制为Nyquist图，如图6（C）和（F）所示. 通常， Nyquist图中圆弧半径越小，表明越有利于电子的传输，在碱性溶液中， CuAl_1.5@Co₂P/NF表现出最优异的反应动力学［图6（C）］，同样在酸性溶液中CuAl_1.5@Co₂P/NF也具有最优异的反应动力学［图6（F）］，这也与LSV和Tafel的结果一致，共同验证了材料自身优异的HER活性.