多孔纳米带交织结构Ir1Ru3/TiO x N y 薄膜电极的构筑及酸性析氧反应性能提升机制

doi:10.7503/cjcu20250265

高等学校化学学报 ›› 2025, Vol. 46 ›› Issue (12): 20250265.doi: 10.7503/cjcu20250265

多孔纳米带交织结构Ir₁Ru₃/TiO _x N _y 薄膜电极的构筑及酸性析氧反应性能提升机制

王俊杰, 王姝颖, 杜星(), 赵雷(), 李薇馨, 何漩, 陈辉, 王大珩, 方伟

武汉科技大学材料学部，武汉 430081

收稿日期:2025-09-17 出版日期:2025-12-10 发布日期:2025-10-22
通讯作者: 杜星 E-mail:duxing@wust.edu.cn;zhaolei@wust.edu.cn
作者简介:赵雷，男，博士，教授，主要从事光电功能材料的合成及应用方面的研究. E-mail： zhaolei@wust.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(22105151);国家自然科学基金(52305211);湖北省重点研发计划项目(2022BAA094);湖北省自然科学基金(2024AFB836);湖北省自然科学基金(2023AFB626);湖北省自然科学基金(2022CFB626)

Construction of Porous Nanoribbon-interwoven Ir₁Ru₃/TiO _x N _y Film Electrodes and the Mechanism Underlying Enhanced Performance in the Acidic Oxygen Evolution Reaction

WANG Junjie, WANG Shuying, DU Xing(), ZHAO Lei(), LI Weixin, HE Xuan, CHEN Hui, WANG Daheng, FANG Wei

Faculty of Materials，Wuhan University of Science and Technology，Wuhan 430081，China

Received:2025-09-17 Online:2025-12-10 Published:2025-10-22
Contact: DU Xing E-mail:duxing@wust.edu.cn;zhaolei@wust.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(22105151);the Key Research Program of Hubei Province, China(2022BAA094);the Natural Science Foundation of Hubei Province, China(2024AFB836)

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摘要/Abstract

摘要：

采用减压抽滤结合离子交换-热氮化处理-浸渍还原法制备了无黏结剂的多孔纳米带交织结构Ir₁Ru₃/TiO _x N _y 薄膜电极，研究了交织结构薄膜的微观结构、不同贵金属负载量等对其酸性析氧反应催化活性和稳定性的影响规律，探究了无黏结剂时的电子传输和界面处的电荷转移动力学行为，揭示了其析氧性能提升机制. 电化学测试结果显示，在电流密度为50， 100和500 mA/cm²时，贵金属负载量为10.5%（质量分数）的Ir₁Ru₃/TiO _x N _y 薄膜电极过电位分别为199， 233和368 mV，且在20 mA/cm²电流密度下运行200 h的电压衰减率为0.265 mV/h，明显优于相同贵金属负载量下使用黏结剂的Ir₁Ru₃/TiO _x N _y 薄膜电极（278 mV@50 mA/cm²， 312 mV@100 mA/cm²， 466 mV@500 mA/cm²， 100 h衰减率1.7 mV/h）. 研究结果为设计大电流密度下使用的高性能酸性析氧反应电极提供了新的思路.

关键词: 酸性析氧反应, 纳米带交织结构, 多孔结构, 大电流密度

Abstract:

The binder-free porous nanoribbon-interwoven Ir₁Ru₃/TiO _x N _y thin-film electrode was fabricated through a combined process of reduced-pressure filtration， ion exchange， thermal nitridation and impregnation reduction. Systematic investigations were conducted to elucidate the effects of microstructure and varying precious metal loadings on the catalytic activity and stability for acidic oxygen evolution reaction（OER）. The charge transfer dynamics at the interface and electronic transport mechanisms in the binder-free system were comprehensively analyzed， revealing the intrinsic enhancement mechanism for OER performance. Electrochemical characterization demonstrated that the Ir₁Ru₃/TiO _x N _y thin-film electrode with a noble metal loading of 10.5%（mass fraction） exhibited outstanding OER activity with overpotentials of 199， 233 and 368 mV at current densities of 50， 100 and 500 mA/cm²， respectively. Notably， the electrode showed exceptional stability with a minimal voltage decay rate of 0.265 mV/h during a 200 h durability test at 20 mA/cm². These performance metrics significantly surpassed those of the binder-containing Ir₁Ru₃/TiO _x N _y thin-film electrode with identical precious metal loading（278 mV@50 mA/cm²， 312 mV@100 mA/cm²， 466 mV@500 mA/cm² and a 100-hour decay rate of 1.7 mV/h）. This study provides novel insights into the rational design of high-performance acidic oxygen evolution reaction electrodes for high current densities.

Key words: Acidic oxygen evolution reaction, Nanoribbon-interwoven structure, Porous structure, High current density

中图分类号:

O643

TrendMD:

王俊杰, 王姝颖, 杜星, 赵雷, 李薇馨, 何漩, 陈辉, 王大珩, 方伟. 多孔纳米带交织结构Ir₁Ru₃/TiO _x N _y 薄膜电极的构筑及酸性析氧反应性能提升机制. 高等学校化学学报, 2025, 46(12): 20250265.

WANG Junjie, WANG Shuying, DU Xing, ZHAO Lei, LI Weixin, HE Xuan, CHEN Hui, WANG Daheng, FANG Wei. Construction of Porous Nanoribbon-interwoven Ir₁Ru₃/TiO _x N _y Film Electrodes and the Mechanism Underlying Enhanced Performance in the Acidic Oxygen Evolution Reaction. Chem. J. Chinese Universities, 2025, 46(12): 20250265.

图/表 10

Fig.1 XRD pattern(A), SEM(B) and TEM(C) images of TiO x N y PNF, TEM image of single TiO x N y nanoribbon(D)（A） Inset： photograph of TiO x N y PNF.

Fig.2 XRD patterns of the prepared Ir1Ru3/TiO x N y PNF with various noble metal loading

Fig.3 TEM images(A, B, D, E, G, H, J, K) and statistical average particle sizes(C, F, I, L) of the prepared Ir1Ru3/TiO x N y PNF with various noble metal loading of 6.4%Ir1Ru3/TiO x N y PNF(A, B, C), 8.6%Ir1Ru3/TiO x N y PNF(D, E, F), 10.5%Ir1Ru3/TiO x N y PNF(G, H, I) and 13.1%Ir1Ru3/TiO x N y PNF(J, K, L)（H） Inset： the corresponding lattice fringe images.

Fig.4 High⁃resolution XPS spectra of Ti2p (A) and N1s (B) region of 10.5%Ir1Ru3/TiO x N y PNF and TiO x N y PNF, high⁃resolution XPS spectra of Ir4f (C) and Ru3p (D) region of 10.5%Ir1Ru3/TiO x N y PNF and s⁃Ir1Ru3

Fig.5 LSV curves of N⁃Ir1Ru3/TiO x N y PNF and Ir1Ru3/TiO x N y PNF with different loading

Fig.6 Overpotential comparison of N⁃Ir1Ru3/TiO x N y PNF and Ir1Ru3/TiO x N y PNF with different loading

Fig.7 Tafel slope plots(A) and Nyquist plots(B) of N⁃Ir1Ru3/TiO x N y PNF and Ir1Ru3/TiO x N y PNF with different loadingInset of (B) is the equivalent circuit diagram; Rs represents the resistance of the electrolyte; CPE represents constant phase angle element.

Fig.8 Cdl plots(A), ECSA(B), LSV curves(C) normalized by ECSA, comparison of specific activity normalized by ECSA at 1.53 V(vs. RHE)(D), LSV curves normalized by noble metal mass(E), comparison of mass activity at 1.53 V(vs. RHE)(F) of N⁃Ir1Ru3/TiO x N y PNF and Ir1Ru3/TiO x N y PNF with different loading

Fig.9 Schematic diagram of electron transport in N⁃Ir1Ru3/TiO x N y PNF(A) and 10.5%Ir1Ru3/TiO x N y PNF(B)

Fig.10 LSV curves of N⁃Ir1Ru3/TiO x N y PNF(A) and 10.5%Ir1Ru3/TiO x N y PNF(B) before and after 5000 CV cycles, chronopotentiometry test of N⁃Ir1Ru3/TiO x N y PNF and 10.5%Ir1Ru3/TiO x N y PNF at a constant current density of 20 mA/cm2(C), chronopotentiometry test of 10.5%Ir1Ru3/TiO x N y PNF at a constant current density of 500 mA/cm2(D), comparison of the overpotential(@100 mA/cm2) and stability time of 10.5%Ir1Ru3/TiO x N y PNF with previously reported acidic OER electrocatalysts(E), amount of measured O2 evolution and calculated faradaic efficiency during OER at 20 mA/cm2 for 10.5%Ir1Ru3/TiO x N y PNF(F)

参考文献 33

[1]	Yu Q. M.， Zhang Z. Y.， Qiu S. Y.， Luo Y. T.， Liu Z. B.， Yang F. N.， Liu H. M.， Ge S. Y.， Zou X. L.， Ding B. F.， Ren W. C.， Cheng H. M.， Sun C. H.， Liu B. L.， Nat. Commun.， 2021， 12（1）， 6051
[2]	Mallapaty S.， Nature， 2020， 586（7830）， 482—483
[3]	Slobodkin I.， Davydova E.， Sananis M.， Breytus A.， Rothschild A.， Nat. Mater.， 2024， 23（3）， 398—405
[4]	Jiao K.， Xuan J.， Du Q.， Bao Z. M.， Xie B.， Wang B. W.， Zhao Y.， Fan L. H.， Wang H. Z.， Hou Z. J.， Huo S.， Brandon N. P.， Yin Y.， Guiver M. D.， Nature， 2021， 595（7867）， 361—369
[5]	Gao G.， Sun Z.， Chen X.， Zhu G.， Sun B.， Yamauchi Y.， Liu S.， Appl. Catal. B： Environ.， 2024， 343， 123584
[6]	Pang B.， Feng S.， Xu Y.， Chen H.， Li J.， Yuan Y.， Zou X.， Tian X.， Kang Z.， Adv. Funct. Mater.， 2024， 34（52）， 2411062
[7]	Tao L.， Lv F.， Wang D.， Luo H.， Lin F.， Gong H.， Mi H.， Wang S.， Zhang Q.， Gu L.， Luo M.， Guo S.， Joule， 2024， 8（2）， 450—460
[8]	Zhou L.， Shao Y.， Yin F.， Li J.， Kang F.， Lv R.， Nat. Commun.， 2023， 14（1）， 7644
[9]	Islam J.， Yoon B. S.， Thien P. T.， Ko C. H.， Kim S. K.， Catal. Today， 2024， 425， 114349
[10]	Bai X.， Zhang X.， Sun Y.， Huang， M.， Fan J.， Xu S.， Li H.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2023， 62（38）， e202308704
[11]	Moriau L.， Bele M.， Marinko Ž.， Ruiz⁃Zepeda F.， Koderman Podboršek G.， Šala M.， Šurca A. K.， Kovač J.， Arčon I.， Jovanovič P.， Hodnik N.， Suhadolnik L.， ACS Catalysis， 2021， 11（2）， 670—681
[12]	Wu H.， Fu Z. Z.， Chang J. W.， Hu Z. A.， Li J.， Wang S. Y.， Yu J. K.， Yong X.， Tang Z. Y.， Chang J. B.， Lu S. Y.， Nat. Commun.， 2025， 16（1）， 4482
[13]	She S. X.， Chen C. S.， Fan K.， Chen G.， Zhu Y. P.， Guan D. Q.， Huang Y. C.， Chen H. C.， Lin Z. Z.， Wong H. F.， Li L. Q.， Zhu Y.， Leung C. W.， Tsang Y. H.， Huang H. T.， J. Am. Chem. Soc.， 2025， 147（28）， 24392—24402
[14]	Zhou K.， Liu H.， Liu Z. L.， Li X. N.， Wang N. N.， Wang M. Y.， Xue T. R.， Shen Y. J.， Li H.， Li H. H.， Li C. Z.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2025， 64（14）， e202422707
[15]	Sun C. Y.， Qin J. Q.， Li M. Y.， Han G. Q.， Song Y. J.， Inorg. Chem.， 2022， 61（43）， 17362—17369
[16]	Shi J. W.， Meng N. N.， Guo Y. M.， Yu Y. F.， Zhang B.， Chem. J. Chinese Universities， 2021， 422， 492—503
	史江维，孟楠楠，郭亚梅，于一夫，张兵. 高等学校化学学报， 2021， 42（2）， 492—503
[17]	Xia C.， Jiang Q.， Zhao C.， Hedhili M. N.， Alshareef H. N.， Adv. Mater.， 2016， 28， 77—85
[18]	Rafiq M.， Huang Z. L.， Pi C. R.， Hu L. S.， Lu F. S.， Huo K. F.， Chu P. K.， Renewables， 2024， 2（1）， 2—24
[19]	Yu D. S.， Hao Y. X.， Han S. L.， Zhao S.， Zhou Q. C.， Kuo C. H.， Hu F.， Li L. L.， Chen H. Y.， Ren J. W.， Peng S. J.， ACS Nano， 2023， 17（2）， 1701—1712
[20]	Luo W. H.， Wang Y.， Luo L. X.， Gong S.， Wei M. N.， Li Y. X.， Gan X. P.， Zhao Y. Y.， Zhu Z. H.， Li Z.， ACS Catal.， 2022， 12（2）， 1167—1179
[21]	Li D.， Pu X.， Deng L.， Wu Q. L.， Ju A. Q.， Chem. J. Chinese Universities， 2025， 46（9）， 20250144
	李栋，濮雪，邓力，吴琪琳，巨安奇. 高等学校化学学报， 2025， 46（9）， 20250144
[22]	Liu P.， Chen B.， Liang C. W.， Yao W. T.， Cui Y. Z.， Hu S. Y.， Zou P. C.， Zhang H.， Fan H. J.， Yang C.， Adv. Mater.， 2021， 33（9）， 2007377
[23]	Kou T. Y.， Wang S. W.， Shi R. P.， Zhang T.， Chiovoloni S.， Lu J. Q.， Chen W.， Worsley M. A.， Wood B. C.， Baker S. E.， Duoss E. B.， Wu R.， Zhu C.， Li Y.， Adv. Energy Mater.， 2020， 10（46）， 2002955
[24]	Qiu Y. L.， Jia Q.， Yan S. H.， Liu B. P.， Liu J. Q.， Ji X. Q.， ChemSusChem， 2020， 13（18）， 4911—4915
[25]	Luo Y. T.， Chiang S. W.， Tang L.， Zhang Z. Y.， Yang F. N.， Yu Q. M.， Ding B. F.， Liu B. L.， Small Sci.， 2021， 1（5）， 2000059
[26]	Li Y.， Zhao L.， Du X.， Gao W. T.， Zhang C.， Chen H.， He X.， Wang C.， Mao Z. Q.， Chem. Eng. J.， 2023， 461， 141823
[27]	Kolen'ko Y. V.， Kovnir K. A.， Gavrilov A. I.， Garshev A. V.， Frantti J.， Lebedev O. L.， Churagulov B. R.， Tendeloo G. V.， Yoshimura M.， J. Phys. Chem. B， 2006， 110（9）， 4030—4038
[28]	Kiatkittipong K.， Scott J.， Amal R.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2011， 3（10）， 3988—3996
[29]	Jiang Y.， Mao Y. N.， Jiang Y. M.， Liu H.， Shen W.， Li M.， He R. X.， Chem. Eng. J.， 2022， 450， 137909
[30]	Xie Y. H.， Feng Y. M.， Pan S. Y.， Bao H. F.， Yu Y. J.， Luo F.， Yang Z. H.， Adv. Funct. Mater.， 2024， 34（41）， 2406351
[31]	Li A. L.， Kong S.， Adachi K.， Ooka H.， Fushimi K.， Jiang Q. K.， Ofuchi H.， Hamamoto S.， Oura M.， Higashi K.， Kaneko T.， Uruga T.， Kawamura N.， Hashizume D.， Nakamura R.， Science， 2024， 384（6696）， 666—670
[32]	Wang Y. B.， Ma R. P.， Shi Z. P.， Wu H. X.， Hou S.， Wang Y.， Liu C. P.， Ge J. J.， Xing W.， Chem， 2023， 9（10）， 2931—2942
[33]	Zhao S.， Hung S. F.， Deng L. M.， Zeng W. J.， Xiao T.， Li S. X.， Kuo C. H.， Chen H. Y.， Hu F.， Peng S. J.， Nat. Commun.， 2024， 15（1）， 2728

多孔纳米带交织结构Ir₁Ru₃/TiO _x N _y 薄膜电极的构筑及酸性析氧反应性能提升机制

Construction of Porous Nanoribbon-interwoven Ir₁Ru₃/TiO _x N _y Film Electrodes and the Mechanism Underlying Enhanced Performance in the Acidic Oxygen Evolution Reaction

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