Post-synthesis of Ti-MWW Zeolite via Titanium Incorporation in Liquid Acid Solution

doi:10.7503/cjcu20210070

Abstract

Abstract:

B-MWW zeolite precursor was first hydrothermally synthesized with less amount of boric acid and piperidine under the condition of sodium hydroxide introduced， and then the incorporation of titanium was performed in liquid acid solution to obtain Ti-MWW zeolite with high crystallinity. With the help of powder X-ray diffraction， N₂ adsorption-desorption characterization， UV-Vis and UV Raman spectroscopies， the effects of parameters including Si/Ti ratio and temperature on the texture properties， the state of titanium species and the catalytic performance in 1-hexene epoxidation of obtained Ti-MWW zeolite were investigated. The Si/Ti ratio and temperature beneficial for titanium incorporation are 30 and 373 K， respectively. Moreover， the catalytic performance of the obtained Ti-MWW zeolite in 1-hexene epoxidation can be significantly improved with a small amount of ammonium fluoride added during post-synthesis. This study not only demonstrates the deboration-based titanium incorporation mechanism during acid treatment of Ti-MWW zeolite precursor， but also provides a new method for the synthesis of Ti-MWW zeolite.

Key words: Ti-MWW zeolite, B-MWW zeolite precursor, Acid solution, Post-incorporation of titanium, 1-Hexene epoxidation

CLC Number:

O614

TrendMD:

LUO Qiangqiang, JIN Shaoqing, SUN Hongmin, YANG Weimin. Post-synthesis of Ti-MWW Zeolite via Titanium Incorporation in Liquid Acid Solution[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2742.

Figures/Tables 13

Sample	Si/Ti^a	S_BET^b/（m²·g^-1）	V_total^b/（m³·g^-1）	1?Hexene conv.^c（%）	H₂O₂ eff.^c（%）	TON/（mol· $m o l T i - 1$ ）
Ti?MWW（HTS）	85.1	464.7	0.63	22.2	81.8	227
Ti?MWW^*	54.8	482.5	0.43	4.6	58.1	30
Ti?MWW	60.4	426.0	0.30	27.0	78.6	196

Sample	Si/Ti^a	S_BET^b/（m²·g^-1）	V_total^b/（m³·g^-1）	1?Hexene conv.^c（%）	H₂O₂ eff.^c（%）	TON/（mol· $m o l T i - 1$ ）
Ti?MWW（HTS）	85.1	464.7	0.63	22.2	81.8	227
Ti?MWW^*	54.8	482.5	0.43	4.6	58.1	30
Ti?MWW	60.4	426.0	0.30	27.0	78.6	196

Sample	Si/B^a	Si/Ti^a	S_BET^b/（m²·g^-1）	V_total^b/（m³·g^-1）	1?Hexene conv.^c（%）	H₂O₂ eff.^c（%）	TON/（mol· $m o l T i - 1$ ）
Ti?MWW?50R	82.8	72.7	435.0	0.29	22.3	76.5	195
Ti?MWW?30R	83.6	60.4	426.0	0.30	27.0	78.6	196
Ti?MWW?20R	86.6	24.6	393.6	0.24	19.8	70.7	59

Sample	Si/B^a	Si/Ti^a	S_BET^b/（m²·g^-1）	V_total^b/（m³·g^-1）	1?Hexene conv.^c（%）	H₂O₂ eff.^c（%）	TON/（mol· $m o l T i - 1$ ）
Ti?MWW?50R	82.8	72.7	435.0	0.29	22.3	76.5	195
Ti?MWW?30R	83.6	60.4	426.0	0.30	27.0	78.6	196
Ti?MWW?20R	86.6	24.6	393.6	0.24	19.8	70.7	59

Sample	Si/B^a	Si/Ti^a	S_BET^b/（m²·g^-1）	V_total^b/（m³·g^-1）	1?Hexene conv.^c（%）	H₂O₂ eff.^c（%）	TON/（mol· $m o l T i - 1$ ）
Ti?MWW?353 K	57.7	49.8	388.6	0.28	5.8	50.2	35
Ti?MWW?363 K	67.2	53.9	408.2	0.29	13.6	67.4	88
Ti?MWW?373 K	83.6	60.4	426.0	0.30	27.0	78.6	196
Ti?MWW?383 K	103.3	71.2	427.6	0.34	7.8	57.7	67

Sample	Si/B^a	Si/Ti^a	S_BET^b/（m²·g^-1）	V_total^b/（m³·g^-1）	1?Hexene conv.^c（%）	H₂O₂ eff.^c（%）	TON/（mol· $m o l T i - 1$ ）
Ti?MWW?353 K	57.7	49.8	388.6	0.28	5.8	50.2	35
Ti?MWW?363 K	67.2	53.9	408.2	0.29	13.6	67.4	88
Ti?MWW?373 K	83.6	60.4	426.0	0.30	27.0	78.6	196
Ti?MWW?383 K	103.3	71.2	427.6	0.34	7.8	57.7	67

Sample	Si/B^a	Si/Ti^a	S_BET^b/（m²·g^-1）	V_total^b/（m³·g^-1）	1?Hexene conv.^c（%）	H₂O₂ eff.^c（%）	TON/（mol· $m o l T i - 1$ ）
Ti?MWW	83.6	60.4	426.0	0.30	27.0	78.6	196
Ti?MWW?F	88.9	70.6	414.8	0.34	38.5	80.8	326

Sample	Si/B^a	Si/Ti^a	S_BET^b/（m²·g^-1）	V_total^b/（m³·g^-1）	1?Hexene conv.^c（%）	H₂O₂ eff.^c（%）	TON/（mol· $m o l T i - 1$ ）
Ti?MWW	83.6	60.4	426.0	0.30	27.0	78.6	196
Ti?MWW?F	88.9	70.6	414.8	0.34	38.5	80.8	326

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