大气中甲酸硫酸酐增强新粒子形成机制的理论研究

doi:10.7503/cjcu20250313

高等学校化学学报 ›› 2026, Vol. 47 ›› Issue (3): 20250313.doi: 10.7503/cjcu20250313

大气中甲酸硫酸酐增强新粒子形成机制的理论研究

李欣炘¹, 安国策², 宋小鸣¹, 倪爽¹(), 白凤杨¹(), 潘秀梅³, 赵震¹^,⁴

^1.沈阳师范大学化学化工学院，能源与环境催化研究所, 沈阳 110034
^2.中国刑事警察学院刑事科学技术学院, 沈阳 110035
^3.东北师范大学化学学院, 动力电池国家地方联合重点实验室, 长春 130024
^4.中国石油大学理学院, 重质油国家重点实验室, 北京 102249

收稿日期:2025-10-27 出版日期:2026-03-10 发布日期:2025-12-01
通讯作者: 倪爽 E-mail:nis223@nenu.edu.cn;baify492@nenu.edu.cn
作者简介:白凤杨, 男, 博士, 副教授, 主要从事环境理论化学及计算催化化学方面的研究. E-mail: baify492@nenu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(22476134);国家自然科学基金(22306127);辽宁省自然科学基金(2024-BS-106);辽宁省基础科学研究基金(JYTQN2023419);国家级大学生创新创业训练计划项目(202410166005)

Theoretical Study on the Mechanism of Atmospheric New Particle Formation Enhanced by Formic Sulfide Anhydride in Atmosphere

LI Xinxin¹, AN Guoce², SONG Xiaoming¹, NI Shuang¹(), BAI Fengyang¹(), PAN Xiumei³, ZHAO Zhen¹^,⁴

^1.School of Chemistry and Chemical Engineering，Institute of Catalysis for Energy and Environment，Shenyang Normal University，Shenyang 110034，China
^2.College of Forensic Science and Technology，Criminal Investigation Police University of China，Shenyang 110035，China
^3.School of Chemistry，National and Local Joint Key Laboratory of Power Batteries，Northeast Normal University，Changchun 130024，China
^4.State Key Laboratory of Heavy Oil，College of Science，China University of Petroleum，Beijing 102249，China

Received:2025-10-27 Online:2026-03-10 Published:2025-12-01
Contact: NI Shuang E-mail:nis223@nenu.edu.cn;baify492@nenu.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(22476134);the Natural Science Foundation of Liaoning Province, China(2024-BS-106);the Basic Scientific Research Foundation Project of Liaoning Province, China(JYTQN2023419);the National Innovation and Entrepreneurship Training Program for College Students, China(202410166005)

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摘要/Abstract

摘要：

三氧化硫(SO₃)和甲酸(FA)可以快速反应形成甲酸硫酸酐(FSA), 与公认的成核前驱体硫酸(SA)相比, FSA具有较低的饱和蒸汽压和较多的分子间相互作用位点, 对大气新粒子形成(NPF)具有潜在贡献, 然而，其成核能力尚不清楚. 本文通过密度泛函理论评估了FSA与大气中常见的62种物质的成核能力, 并将其与其母体化合物甲酸和典型成核前驱体硫酸的成核潜力进行了对比, 整体评估了FSA对新粒子形成的潜在贡献及大气影响. 结果表明, FSA和大气中的常见单体均可自发形成二聚体, 且在与含胺基的18种物质形成的二聚体团簇内部发生了质子转移, 其中, FSA与单乙醇胺(MEA)二体团簇的吉布斯自由能(ΔG)值最负, 表明MEA促进FSA的初始成核能力最强. 其次, 基于形成的最稳定团簇FSA-MEA、 FSA的成核前驱体FA和SA分别与MEA形成的二聚体团簇FA-MEA和SA-MEA，探究了团簇的水合作用及吸湿性规律, 发现随着水分子(n=0~6)的增多, 团簇的稳定性增加, 在不同的湿度条件下, 二聚体水合物对湿度的敏感性顺序为SA-MEA＞FSA-MEA＞FA-MEA. 随着尺寸的增大, 团簇的各向同性平均极化率、瑞利光散射强度均呈线性增加, 其顺序为FSA-MEA＞SA-MEA＞FA-MEA, 表明FSA-MEA增强大气气溶胶的消光特性能力强于FA-MEA和SA-MEA, 对大气可见度产生不利的影响.

关键词: 甲酸硫酸酐, 二聚体, 大气气溶胶, 水合团簇, 成核能力

Abstract:

Sulfur trioxide（SO₃） and formic acid（FA） rapidly react to form formic sulfuric anhydride（FSA）. Compared with sulfuric acid（SA）， a well-established nucleation precursor， FSA exhibits lower saturation vapor pressure and a greater number of intermolecular interaction sites， suggesting its potential contribution to atmospheric new particle formation（NPF）. However， its nucleation capability remains unclear. This study employs density functional theory to evaluate the nucleation potential of FSA with 62 common atmospheric species， and compares it with that of its parent compound formic acid and the typical nucleation precursor sulfuric acid， thereby comprehensively assessing FSA’s potential role in NPF and its atmospheric implications. The results indicate that FSA can spontaneously form dimers with common atmospheric monomers， and proton transfer occurs within dimer clusters formed with 18 amine-containing compounds. Among these， the FSA-monoethanolamine（MEA） dimer exhibits the most negative ΔG value， indicating that MEA possesses the strongest ability to promote initial nucleation of FSA. Furthermore， based on the most stable clusters（FSA-MEA， FA-MEA， and SA-MEA）， the hydration behavior and hygroscopicity of these dimers were investigated. It was found that cluster stability increases with the number of water molecules（n=0—6）. Under varying humidity conditions， the sensitivity of dimer hydrates to humidity follows the order： SA-MEA>FSA-MEA>FA-MEA. As cluster size increases， both the isotropic mean polarizability and Rayleigh scattering intensity increase linearly， in the order： FSA-MEA> SA-MEA>FA-MEA. This suggests that FSA-MEA has a stronger capacity to enhance the light extinction properties of atmospheric aerosols than FA-MEA and SA-MEA， thereby exerting a more adverse impact on atmospheric visibility.

Key words: Formic acid thionic anhydride, Dimer, Atmospheric aerosol, Hydrated clusters, Nucleation capacity

中图分类号:

O641

TrendMD:

李欣炘, 安国策, 宋小鸣, 倪爽, 白凤杨, 潘秀梅, 赵震. 大气中甲酸硫酸酐增强新粒子形成机制的理论研究. 高等学校化学学报, 2026, 47(3): 20250313.

LI Xinxin, AN Guoce, SONG Xiaoming, NI Shuang, BAI Fengyang, PAN Xiumei, ZHAO Zhen. Theoretical Study on the Mechanism of Atmospheric New Particle Formation Enhanced by Formic Sulfide Anhydride in Atmosphere. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(3): 20250313.

图/表 5

Table 1 Calculated binding energy（ΔE), enthalpy(ΔH), and Gibbs free energy(ΔG) for the global minima at the M06-2X/6-311++G(3df, 3pd) level of theory FA-MEA, SA-MEA, FSA-MEA at 298.15 K and 1×105 Pa

Reaction	ΔE/（kJ·mol^-1）	ΔH/（kJ·mol^-1）	ΔG/（kJ·mol^-1）
1FSA+1MEA→1FSA⁃1MEA	-132.09	-134.07	-80.83
1FA+1MEA→1FA⁃1MEA	-70.84	-73.10	-24.08
1SA+1MEA→1SA⁃1MEA	-119.65	-121.05	-68.99

Fig.1 Geometrical configurations of global minima in FSA⁃MEA⁃nW, FA⁃MEA⁃nW, SA⁃MEA⁃nW(n=1—6) optimized at the M06⁃2X/6⁃311++G(3df, 3pd) level

Fig.2 Gibbs free energy of formation of FSA⁃MEA⁃nW(A—C), FA⁃MEA⁃nW(D—F) and SA⁃MEA⁃nW(G—I)(n=1—6) with different atmospheric temperature(A, D, G), atmospheric pressure(B, E, H) and atmospheric height(C, F, I)

Fig.3 Hydrate distributions of FA⁃MEA⁃nW(A), FSA⁃MEA⁃nW(B), SA⁃MEA⁃nW(n=1—6)(C) clusters under different RH levels(20%, 50% and 80%)

Fig.4 Isotropic mean polarizability(A), anisotropic polarizability(B), Rayleigh light scattering intensity(C) and depolarization ratio(D) as a function of water molecule for FSA⁃MEA⁃nW, FA⁃MEA⁃nW, SA⁃MEA⁃nW(n=1—6) clusters

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大气中甲酸硫酸酐增强新粒子形成机制的理论研究

Theoretical Study on the Mechanism of Atmospheric New Particle Formation Enhanced by Formic Sulfide Anhydride in Atmosphere

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