Efficient and Stable Thick-layer Non-doped Organic Light-emitting Diodes Based on Bipolar Aggregation-induced Delayed Fluorescence Materials

doi:10.7503/cjcu20260011

Abstract

Abstract:

Thick-layer organic light-emitting diodes（OLEDs） comprising a single thick film to simultaneously transport carriers and emit light offer significant advantages in simplifying the fabrication process and enhancing operational stability. However， achieving highly efficient thick-layer non-doped OLEDs requires emitters possessing balanced bipolar carrier transport， strong solid-state emission and high exciton utilization， which impose high requirements on designing luminescent materials. In this work， two representative bipolar aggregation-induced delayed fluorescence（AIDF） emitters are employed to fabricate such thick-layer non-doped devices. Excellent electroluminescence（EL） performances are attained with low turn-on voltages（2.5 V）， high external quantum efficiencies（19.8%）， and negligible efficiency roll-off at high luminance. Furthermore， the operational lifetime of the thick-layer device increases by more than twofold compared to that of the thin-layer devices. In addition， high- efficiency， high-color-purity simplified thick-layer hyperfluorescence OLEDs are also achieved by using their thick neat films as sensitizers for multi-resonance emitters. These results indicate that the bipolar AIDF emitters are promising candidates for constructing simple thick-layer OLEDs， which provides a feasible strategy for developing highly efficient and stable OLEDs.

Key words: Aggregation-induced delayed fluorescence, Organic light-emitting diode（OLED）, Thick-layer non-doped OLED, Balanced bipolar charge transport, Hyperfluorescence

CLC Number:

O632

TrendMD:

QIN Jiayi, CHEN Ziwei, ZENG Jiajie, FU Yan, TANG Ben Zhong, ZHAO Zujin. Efficient and Stable Thick-layer Non-doped Organic Light-emitting Diodes Based on Bipolar Aggregation-induced Delayed Fluorescence Materials[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(5): 20260011.

Figures/Tables 13

Fig.1 Molecular structures of AIDF emitters mCP⁃BP⁃PXZ and mCBP⁃BP⁃PXZ

Fig.2 Absorption and PL spectra of mCP⁃BP⁃PXZ and mCBP⁃BP⁃PXZ in toluene solutions and PL spectra in neat films measured at room temperature(A), fluorescence and phosphorescence spectra of mCP⁃BP⁃PXZ(B) and mCBP⁃BP⁃PXZ(D) in neat films measured at 77 K under nitrogen, transient PL decay curves of mCP⁃BP⁃PXZ and mCBP⁃BP⁃PXZ in neat films(C) at room temperature

Table 1 Photophysical Data of mCP-BP-PXZ and mCBP-BP-PXZ

Emitter	Toluene Solutions ^a		Neat films ^b
Emitter	λ_abs^c /nm	λ_em^d /nm	λ_em^d /nm	∆E_ST^e /eV	Φ_PL^f （%）	τ_PF^g /ns	τ_DF^g /μs	R_DF^h （%）	10^-7k_Fⁱ /s^-1	10^-6k_RISC^j /s^-1
mCP⁃BP⁃PXZ	338	536	535	0.045	82.9	22.51	1.46	43.0	2.10	1.20
mCBP⁃BP⁃PXZ	338	532	532	0.033	97.4	21.96	1.49	41.2	2.61	1.14

Fig.3 p⁃Polarized PL spectra of mCP⁃BP⁃PXZ(A) and mCBP⁃BP⁃PXZ(B) measured in neat films

Fig.4 Plots of current density⁃voltage of single carrier devices of mCP⁃BP⁃PXZ(A) and mCBP⁃BP⁃PXZ(B) in neat films, and plots of electric field⁃dependent mobilities of mCP⁃BP⁃PXZ(C) and mCBP⁃BP⁃PXZ(D) in neat films

Fig.5 Configuration, energy diagram and molecular structures of the materials used in the thin⁃layer devices(A), plots of external quantum efficiency⁃luminance(B), power efficiency⁃luminance⁃current efficiency(C) and luminance⁃voltage⁃current density(D) of the non⁃doped thin⁃layer devices based on mCP⁃BP⁃PXZ and mCBP⁃BP⁃PXZ

Table 2 EL performances of non-doped OLEDs*

Emitter	Device	λ_EL/nm	V_on/V	L_max/ （cd∙m^-2）	CIE（x， y）	CE/（cd∙A^-1）	PE/（lm∙W^-1）	EQE（%）	RO（%）
Emitter	Device	λ_EL/nm	V_on/V	L_max/ （cd∙m^-2）	CIE（x， y）	Maximum value/at 1000 cd∙m^-2/at 10000 cd∙m^-2			RO（%）
mCP⁃BP⁃PXZ	Thin⁃I	540	2.5	92290	（0.37， 0.58）	66.8/65.9/54.7	72.6/62.6/40.9	20.1/19.7/16.4	2.0
	Thick⁃I⁃PPF（/mCBP）	538	2.4	100800	（0.38， 0.58）	60.3/59.0/51.1	69.4/46.3/26.8	18.4/18.0/15.6	2.2
	Thick⁃I⁃TSPO1	540	2.5	56580	（0.38， 0.57）	56.9/55.4/48.4	63.1/41.5/25.3	17.2/16.7/14.6	2.9
	Thick⁃I⁃TPBi	540	2.4	99030	（0.38， 0.57）	54.7/53.4/48.0	63.1/41.9/27.4	16.5/16.1/14.5	2.4
	Thick⁃I⁃CBP	538	2.4	96710	（0.38， 0.58）	55.8/54.4/47.2	64.4/45.0/27.0	17.0/16.6/14.4	2.4
	Thick⁃I⁃mCP	538	2.4	97750	（0.37， 0.58）	55.0/53.6/46.6	64.4/44.3/26.6	16.8/16.3/14.2	3.0
	Thick⁃I⁃SimCP2	534	2.4	99370	（0.37， 0.58）	56.6/55.5/47.9	60.4/48.5/27.4	17.3/17.0/14.7	1.7
mCBP⁃BP⁃PXZ	Thin⁃II	538	2.5	82870	（0.37， 0.58）	73.3/71.1/58.5	82.1/65.7/43.7	22.0/21.3/17.5	3.2
	Thick⁃II⁃PPF（/mCBP）	532	2.5	74380	（0.36， 0.58）	62.7/61.0/51.5	71.6/47.9/27.0	19.1/18.6/15.7	2.6
	Thick⁃II⁃TSPO1	534	2.5	21650	（0.36， 0.58）	60.1/58.1/47.4	69.7/40.6/21.3	18.3/17.7/14.5	3.3
	Thick⁃II⁃TPBi	532	2.5	92880	（0.36， 0.58）	53.4/52.3/44.7	59.5/43.2/25.5	16.3/16.0/13.7	1.8
	Thick⁃II⁃CBP	532	2.5	85710	（0.36， 0.58）	64.7/62.7/51.2	75.1/54.7/29.3	19.8/19.2/15.7	3.0
	Thick⁃II⁃mCP	532	2.5	76330	（0.36， 0.58）	60.3/59.2/48.0	65.3/49.0/25.2	18.5/18.1/14.7	2.2
	Thick⁃II⁃SimCP2	532	2.5	83430	（0.36， 0.58）	57.0/54.7/44.9	65.5/40.9/21.7	17.4/16.7/13.8	4.0

Fig.6 Molecular structures of the functional materials in the thick⁃layer non⁃doped devices with different HBL materials(A), configurations and energy level diagrams(B), plots of external quantum efficiency⁃luminance(C) and luminance⁃current density⁃voltage(D) of the mCP⁃BP⁃PXZ⁃based devices(Thick⁃I⁃HBL), configurations and energy level diagrams(E), plots of external quantum efficiency⁃luminance(F) and luminance⁃current density⁃voltage(G) of the mCBP⁃BP⁃PXZ⁃based devices(Thick⁃II⁃HBL)

Fig.7 Molecular structures of the functional materials in the thick⁃layer non⁃doped devices with different EBL materials(A), configurations and energy level diagrams(B), plots of external quantum efficiency⁃luminance(C) and luminance⁃current density⁃voltage(D) of the mCP⁃BP⁃PXZ⁃based devices(Thick⁃I⁃EBL), configurations and energy level diagrams(E), plots of external quantum efficiency⁃luminance(F) and luminance⁃current density⁃voltage(G) of the mCBP⁃BP⁃PXZ⁃based devices(Thick⁃II⁃EBL)Insets in planes（C） and（F）： EL spectra at 1000 cd/m2 of thick⁃layer devices based on mCP⁃BP⁃PXZ and mCBP⁃BP⁃PXZ， respectively.

Fig.8 Configurations and energy level diagrams(A), plots of external quantum efficiency⁃luminance(B) and luminance⁃current density⁃voltage(C) of the mCP⁃BP⁃PXZ⁃based thick⁃layer devices, configurations and energy level diagrams(D), plots of external quantum efficiency⁃luminance(E) and luminance⁃ current density⁃voltage(F) of the mCBP⁃BP⁃PXZ⁃based thick⁃layer devices

Fig.9 Operational lifetime of the non⁃doped thin⁃layer and thick⁃layer devices based on mCP⁃BP⁃PXZ(A) and mCBP⁃BP⁃PXZ(B)

Table 3 EL performances of the thick-layer non-doped OLEDs with different thickness of EML*

Emitter	Thicknessof EML/nm	λ_EL/nm	V_on/V	L_max/（cd∙m^-2）	CIE（x， y）	CE/（cd∙A^-1）	PE/（lm∙W^-1）	EQE（%）	RO（%）
Emitter	Thicknessof EML/nm	λ_EL/nm	V_on/V	L_max/（cd∙m^-2）	CIE（x， y）	Maximum value/at 1000 cd∙m^-2/at 10000 cd∙m^-2			RO（%）
mCP⁃BP⁃PXZ	60	538	2.4	100800	（0.38， 0.58）	60.3/59.0/51.1	69.4/46.3/26.8	18.4/18.0/15.6	2.2
	70	540	2.4	81860	（0.39， 0.57）	60.6/58.6/49.9	69.4/40.9/22.4	18.4/17.8/15.2	3.3
	80	548	2.4	103200	（0.40， 0.56）	60.1/59.1/53.4	67.2/44.2/28.0	18.4/18.1/16.4	1.6
	90	550	2.5	93570	（0.40， 0.56）	55.2/54.7/49.1	59.3/38.2/22.1	17.0/16.9/15.2	0.6
	100	544	2.4	136900	（0.39， 0.57）	56.5/54.8/48.6	62.8/38.2/23.5	17.2/16.7/14.9	2.9
	110	550	2.4	91020	（0.41， 0.55）	54.8/53.6/47.7	64.6/37.4/21.4	17.2/16.8/15.0	2.3
	120	550	2.5	108600	（0.41， 0.56）	52.0/50.7/44.0	57.7/31.8/17.3	16.3/15.9/13.8	2.5
mCBP⁃BP⁃PXZ	60	532	2.5	85710	（0.36， 0.58）	64.7/62.7/51.2	75.1/54.7/29.3	19.8/19.2/15.7	3.0
	70	532	2.5	85060	（0.36， 0.58）	57.4/56.1/46.6	63.1/46.4/24.4	17.5/17.1/14.2	2.3
	80	534	2.6	96760	（0.38， 0.57）	64.0/62.7/53.1	70.3/46.9/23.8	19.4/19.1/16.1	1.5
	90	540	2.5	92290	（0.37， 0.58）	63.0/61.8/51.7	68.4/48.6/25.0	19.1/18.7/15.7	2.1
	100	550	2.5	124400	（0.40， 0.56）	57.7/55.1/48.5	67.1/38.5/23.4	17.8/17.0/15.0	4.5
	110	550	2.5	114400	（0.41， 0.55）	52.6/50.7/44.3	61.5/35.4/19.9	16.6/16.0/14.0	3.6
	120	556	2.5	111200	（0.42， 0.55）	51.3/48.9/42.1	59.6/30.7/16.5	16.3/15.6/13.5	4.3

Fig.10 Configuration, energy diagram and molecular structure of the MR⁃TADF material used in the simple thick⁃layer sensitized devices(A), plots of external quantum efficiency⁃luminance(B) and luminance⁃voltage⁃current density(C) of the sensitized thick⁃layer devices

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