A Novel Efficient Method Based on the Bond Dipole Model for Computing Many-body Polarization Strength in Peptide-Water Systems

doi:10.7503/cjcu20240518

Abstract

Abstract:

To address the limitations of traditional non-polarizable force fields in describing three-body and higher-order many-body interactions， and to accurately simulate protein structure and function in liquid water environments， we present a novel method for the efficient and accurate calculation of many-body polarization strengths in peptide- water systems. The N—H and C=O polar bonds in peptide molecules and the O—H bonds in water were treated as bond dipoles. The polarization effect of the environment on the chemical bond causes an induced bond dipole， and interactions of bond dipoles were employed to describe the many-body polarization interaction. The required parameters were determined by fitting the three-body interaction energy curves of the model molecules with different interaction distance. The method and parameters were applied to calculate the three-body polarization strength in peptide-water systems and the results were compared with those of high-precision MP2 method and the AMOEBABIO18 polarizable force field method. It is showed that the results of our method have a high linear correlation with those of MP2 method（correlation coefficient=0.9965， RMSE=7.29 kJ/mol） in the calculation of three-body interaction strengths in six peptide-water clusters（with a total of 92290 three-body interactions）， which is superior to AMOEBABIO18 polarizable force field method（correlation coefficient=0.9950， RMSE=10.74 kJ/mol with the MP2 method）. Moreover， the computational efficiency is significantly improved， with calculation time reduced by approximately 50% compared to AMOEBABIO18 polarizable force field method in simulations involving clusters with over 20000 three-body interactions. This efficient method offers a new approach for large-scale simulations of many-body interactions in protein-water systems， demonstrating significant potential for applications in related fields.

Key words: Many-body polarization interaction, Chemical bond dipole, Induced bond dipole, Peptide?water system, Three-body interaction energy

CLC Number:

O641.3

TrendMD:

ZHU Jiayi, JIANG Xiaonan, ZHENG Xiaohan, HAO Qiang, WANG Changsheng. A Novel Efficient Method Based on the Bond Dipole Model for Computing Many-body Polarization Strength in Peptide-Water Systems[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2025, 46(4): 20240518.

Figures/Tables 11

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Chemical bond	10³⁰μ/（C∙m）
C=O（in —CONH— group）	8.85
N—H［in —CONHX group，（X≠H）］	5.04
N—H（in —CONH₂ group）	4.37
O—H（in H₂O）	5.04^［25］

Chemical bond	10³⁰μ/（C∙m）
C=O（in —CONH— group）	8.85
N—H［in —CONHX group，（X≠H）］	5.04
N—H（in —CONH₂ group）	4.37
O—H（in H₂O）	5.04^［25］

Atom	q₀/e	c
O［in the X—CONH—Y group，（X， Y≠H， Me）］	-0.3732	1.00
O［in the MeCONHX group，（X≠H）］	-0.3699	1.00
O［in the HCONHX group，（X≠H）］	-0.3645	0.90
O（in the —CONH₂ group）	-0.3643	1.20
H［in the X—CONH—Y group，（X， Y≠H， Me）］	+0.2627	1.00
H（in the N—H of —CONHMe group）	+0.2247	1.00
H（in the —CONH₂ group）	+0.2262	1.20
H（in water）	+0.1926	1.08

Atom	q₀/e	c
O［in the X—CONH—Y group，（X， Y≠H， Me）］	-0.3732	1.00
O［in the MeCONHX group，（X≠H）］	-0.3699	1.00
O［in the HCONHX group，（X≠H）］	-0.3645	0.90
O（in the —CONH₂ group）	-0.3643	1.20
H［in the X—CONH—Y group，（X， Y≠H， Me）］	+0.2627	1.00
H（in the N—H of —CONHMe group）	+0.2247	1.00
H（in the —CONH₂ group）	+0.2262	1.20
H（in water）	+0.1926	1.08

Trimer	MP2/aug⁃cc⁃pVTZ（BSSE） method	M06⁃2X/aug⁃cc⁃pVTZ（BSSE） method		This work
	V_3B/（kJ·mol^-1）	M06⁃2X/aug⁃cc⁃pVTZ（BSSE） method		This work
	V_3B/（kJ·mol^-1）	V_3B/（kJ·mol^-1）	∆V_3B/（kJ·mol^-1）	V_3B/（kJ·mol^-1）	∆V_3B/（kJ·mol^-1）
NMA⁃water⁃water	-4.02	-4.31	-0.29	-3.43	0.59
Water⁃NMA⁃water	-1.72	-1.72	0.00	-2.22	-0.50
Acetamide⁃water⁃water	-3.97	-4.27	-0.29	-3.81	0.17
Water⁃acetamide⁃water	-1.76	-1.80	-0.04	-2.64	-0.88
Asn⁃water⁃watervcyc1	-13.77	-13.85	-0.08	-12.34	1.42
Asn⁃water⁃water⁃cyc2	-13.43	-14.18	-0.75	-12.18	1.26
Asn⁃water⁃water⁃cyc3	-9.37	-10.38	-1.00	-9.37	0.00
Asn⁃water⁃water⁃cyc4	-7.91	-8.28	-0.38	-9.25	-1.34
Asn⁃water⁃water⁃line1	-6.78	-8.12	-1.34	-7.61	-0.84
Asn⁃water⁃water⁃line2	-5.52	-6.32	-0.79	-4.27	1.26
Asn⁃water⁃water⁃line3	-4.52	-5.44	-0.92	-5.31	-0.79
Asn⁃water⁃water⁃line4	-3.97	-3.93	0.04	-4.60	-0.63
Maximum absolute error			1.34		1.42
Root⁃mean square error			0.66		0.92
Mean absolute error			0.50		0.81