Regulating Co Species over Co/SSZ-39 Catalyst to Enhance the Low-temperature CH4-SCR Activity

doi:10.7503/cjcu20240212

Abstract

Abstract:

Co/SSZ-39 catalyst with different cobalt（Co） content was prepared by impregnation method and ion exchange method using small-pore SSZ-39 molecular sieve as carrier. The Co/SSZ-39 catalysts were characterized by X-ray diffraction（XRD）， transmission electron microscopy（TEM）， nitrogen adsorption-desorption and H₂ temperature programming reduction（H₂-TPR）. The effects of different preparation methods and catalysts with different Co loads on the performance of CH₄ selective catalytic reduction of NO（CH₄-SCR） were compared. The characterization results showed that the classification of Co species on SSZ-39 can be regulated by ion exchange method along with a single centrifuge washing. The Co/SSZ-39-S catalyst have both ionic Co sites and highly active CoO _x species. The highly active CoO _x species could promote moderate activation of CH₄ at low temperature and improve the selective NO _x reduction performance of CH₄ at low temperature. When applied to CH₄-SCR reaction， the catalyst prepared by this method can achieve 68% NO conversion and 82% CH₄ conversion at a lower reaction temperature of 400 ℃（the molar ratio of NO and CH₄ is 1∶1）. When the molar ratio of NO and CH₄ is 1∶2， the catalyst can achieve 76% NO conversion and 81% CH₄ conversion， and the conversion rate remains stable within 50 h. The catalyst can realize the collaborative removal of NO _x and CH₄.

Key words: CH₄-SCR, Co/SSZ-39, Low temperature activation of CH₄, Ion exchange method

CLC Number:

O643.3

TrendMD:

AN Sufeng, WANG Peng, WANG Kuanling, WANG Xuehai, LI Baozhong, GUO Xinwen. Regulating Co Species over Co/SSZ-39 Catalyst to Enhance the Low-temperature CH₄-SCR Activity[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(8): 20240212.

Figures/Tables 10

Table 1 Textual properties of 3Co/SSZ-39, Co-SSZ-39-M and Co-SSZ-39-S catalysts

Sample	S_BET/（m²·g^-1）			Pore volume/（cm³·g^-1）
Sample	S $t o t a l a$	S $m i c r o a$	S^c_ext	V_total	V $m i c r o d$
3Co/SSZ⁃39	523.2	518.2	5.0	0.27	0.26
Co⁃SSZ⁃39⁃M	532.2	519.8	12.4	0.28	0.26
Co⁃SSZ⁃39⁃S	510.5	496.9	13.5	0.26	0.24

Table 1 Textual properties of 3Co/SSZ-39, Co-SSZ-39-M and Co-SSZ-39-S catalysts

Sample	S_BET/（m²·g^-1）			Pore volume/（cm³·g^-1）
Sample	S $t o t a l a$	S $m i c r o a$	S^c_ext	V_total	V $m i c r o d$
3Co/SSZ⁃39	523.2	518.2	5.0	0.27	0.26
Co⁃SSZ⁃39⁃M	532.2	519.8	12.4	0.28	0.26
Co⁃SSZ⁃39⁃S	510.5	496.9	13.5	0.26	0.24

Table 2 CH4-SCR performance of Co-SSZ-39-S and Co/SSZ-39-M at 400 ℃

Catalyst	NO coversion rate（%）	NO coversion rate（Co）^-1	CH₄ coversion rate（%）	CH₄ coversion rate（Co）^-1
Co/SSZ⁃39⁃M	14.6	8.6	14.3	8.4
Co/SSZ⁃39⁃S	68.0	19.5	82.0	23.6

References 25

1	Wang C.， Wang J.， Wang J. Q.， Yu T.， Shen M. Q.， Wang W. L.， Li W.， Appl. Catal. B： Environ.， 2017， 204， 239—249
2	Wang X. F.， Zhao Z.， Xu Y.， Li Q. B.， Appl. Surf. Sci.， 2021， 569， 151047
3	Pietraszek A.， Da Costa P.， Marques R.， Kornelak P.， Hansen T.W.， Camra J.， Najbar M.， Catal. Today， 2007， 119（1—4）， 187—193
4	Martin J.， Avila P.， Suarez S.， Yates M.， Martinrojo A.， Barthelemy C.， Martin J.， Appl. Catal. B： Environ.， 2006， 67（3/4）， 270—278
5	Wen N. N.， Lin R.， Su Y. X.， Deng W. Y.， Zhou H.， Zhao B. T.， J. Environ. Chem. Eng.， 2021， 9（1）， 105014
6	Campa M. C.， Doyle A. M.， Fierro G.， Pietrogiacomi D.， Catal. Today， 2021， 384—386， 76—87
7	Zhang T.， Zhang Y. J.， Chang Y. R.， Duan D. D.， Liu X. Z.， Earth Environ. Sci.， 2019， 398， 012011
8	Li Y. J.， Armor J.， Appl. Catal. B： Environ.， 1992， 1， 31—40
9	Lee T. J.， Nam I. S.， Ham S. W.， Baek Y. S.， Shin K. H.， Appl. Catal. B： Environ.， 2003， 41（1）， 115—127
10	Campa M. C.， Pietrogiacomi D.， Occhiuzzi M.， Appl. Catal. B： Environ.， 2015， 168/169， 293—302
11	Kubacka A.， Janas J.， Sulikowski B.， Appl. Catal. B： Environ.， 2006， 69（1）， 43—48
12	Chupin C.， van Veen A. C.， Konduru M.， Després J.， Mirodatos C.， J. Catal.， 2006， 241（1）， 103—114
13	Sazama P.， Pilar R.， Mokrzycki L.， Vondrova A.， Kaucky D.， Plsek J.， Sklenak S.， Stastny P.， Klein P.， Appl. Catal. B： Environ.， 2016， 189， 65—74
14	Li Y. J.， Armor J. N.， J. Catal.， 1994， 150（2）， 376—387
15	Li Y. J.， Battavio P. J.， Armor J. N.， J. Catal.， 1993， 142（2）， 561—571
16	Lim J. B.， Shin J.， Ahn N. H.， Heo I.， Hong S. B.， Appl. Catal. B： Environ.， 2020， 267， 118710
17	Xu Y.， Wang X. F.， Qin M. Y.， Li Q. B.， J. Environ. Chem. Eng.， 2022， 10（2）， 107270
18	Ren L.， Zhu L.， Yang C.， Chen Y.， Sun Q.， Zhang H.， Li C.， Nawaz F.， Meng X.， Xiao F. S.， Chem. Commun.， 2011， 47（35）， 9789—9791
19	Yang J.， Chang Y. P.， Wu G. J.， Dai W. L.， Guan N. J.， Li L. D.， Catal. Sci. Technol.， 2020， 10（17）， 6025—6034
20	Han S. C.， Tang X. M.， Ma Y.， Wu Q. M.， Shi J. Q.， Li J.， Meng X. J.， Zheng A. M.， Xiao F. S.， J. Phys. Chem. C， 2021， 125（29）， 16343—16349
21	Mao Y.， Yang X. L.， Qiu Y.， Li G. B.， Xu C. X.， Chen L. Y.， Chemistry Engineering （China）， 2020， 48（8）， 1—6
22	Hu Z. P.， Qin G. Q.， Han J. F.， J. Am. Chem. Soc.， 2022， 144（27）， 12127—12137
23	Otto T.， Zones S. I.， Hong Y. C.， J. Catal.， 2017， 356， 173—185
24	Jin G. H.， Li J. H.， Yang D.， Hao J. M.， Chem. Ind. Eng. Prog.， 2009， 28（3）， 504—510
25	Pan H.， Jian Y. F.， Chen N. N.， Liu H. X.， He Z.， He Y. F.， Environ. Sci.， 2017， 38（7）， 3085—3094

Regulating Co Species over Co/SSZ-39 Catalyst to Enhance the Low-temperature CH₄-SCR Activity

RichHTML

PDF (PC)

Knowledge

Abstract

Cite this article

share this article

Figures/Tables 10

References 25

Related Articles 1

Recommended Articles

Metrics

Comments