高等学校化学学报-最新录用

N,N,N-三齿席夫碱铜(II)配合物的合成、晶体结构和儿茶酚酶活性#br#
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白一泽刘瑞端鲁秋然赵海燕 — 2024-04-19 00:00:00.0

选用NNN三齿席夫碱配体2-氨基乙基苯并咪唑缩吡啶-2-甲醛((L1)和2-氨基丙基苯并咪唑缩吡啶-2-甲醛(L2)在甲醇体系中与过渡金属Cu(II)盐合成了4个单核铜配合物，[Cu(L1)Cl2] (1)、[Cu)(SCN)2] (2)、[Cu(L1)bpy](ClO4)2 ·CH3OH (3) 和[Cu(L2)bpy](ClO4)2 (4)（其中bpy = 2，2’-联吡啶）。通过元素分析、红外光谱、粉末X射线衍射、单晶X射线衍射和热重对配合物的结构进行了表征。在固体状态下，配合物1-4均为单核Cu(II)配合物，中心Cu(II)均为畸变的四方锥构型，? 值在0.088-0.34范围内。以3，5-邻苯二酚为底物，研究了配合物1-4模拟儿茶酚氧化酶的催化活性，通过Michaelis-Menten模型和Lineweaver-Burk图法计算了动力学参数（Vmax、Kcat、KM）。结果表明，配合物均具有儿茶酚氧化酶活性，催化活性顺序为2＞3≈4＞1，氧化速率取决于Cu(II)的配位环境的畸变程度和离去基团与中心 Cu(II)的键长。

二维半导体R57-BN作为钠离子电池阳极材料的理论研究

王文春马天赐刘春生 — 2024-04-19 00:00:00.0

本文预测了一种由硼氮元素组成的五边形、七边形二维半导体结构——R57-BN,并基于第一性原理计算对R57-BN作为钠离子电池阳极材料的电化学性能进行了充分研究.R57-BN具有良好的动力学、热力学稳定性.R57-BN用作钠离子电池阳极时具有很高的理论比容量 (662.40 mA h g-1).钠在R57-BN表面的扩散势垒低至0.55 eV,保证了R57-BN的快速充放电性能.此外,吸附钠原子后,R57-BN表现出由半导体向金属性质的转变,保证了其良好的导电性.同时R57-BN具有较低的开路电压(0.50 V),符合阳极材料的合理电压范围 (0.1–1.0 V).该研究表明单层R57-BN具有作为钠离子电池阳极材料的潜力,可以为开发储钠阳极材料提供一个良好的研究思路.

基于Rhodol衍生物的电响应多重手性光学开关体系

王彤彤王铁峰许斐于洋 — 2024-04-17 00:00:00.0

在本工作中，通过在兼具酸碱响应变色的3’-氨基-6’-羟基-螺[异苯并呋喃-1(3H)|9'-[9H]氧杂蒽]-3-酮(Rhodol)衍生物主体上引入手性苯胺结构，制备出兼具酸碱响应特性的手性光学开关. 然后，基于质子耦合电子转移机制，将其与电致酸/碱分子结合，实现一种新型的电响应多重手性光学开关体系的开发. 该体系在合适的电压控制下，圆二色光谱能在三种状态之间发生可逆切换(初始可见光波段无圆二色信号，较大正电压下产生正圆二色信号，较大负电压下产生负圆二色信号，较小反向电压可恢复至初始状态). 本工作开拓了一种构建电响应多重手性光学开关体系的新路径，为多重手性光学开关材料的设计与应用提供了重要思路.

双极电化学发光-分子印迹传感器检测水环境中全氟辛烷磺酸

黄声秀刘利阳杨伟强汪庆祥倪建聪 — 2024-04-17 00:00:00.0

本研究结合分子印迹(MIP)的特异性识别能力及双极电化学发光传感(BPECL)的高灵敏、抗干扰特点，构建了一种MIP/BPECL传感器，用于污水中全氟辛烷磺酸(PFOS)的检测. 以PFOS为模板分子，邻苯二胺(o-PD)为功能单体，在双极电极的阴极端电聚合分子印迹聚合物以特异性识别PFOS，采用扫描电镜和循环伏安法对电极进行表征；在双极电极的阳极端以钌联吡啶/三正丙胺(Ru(bpy)32+/TPrA)为输出信号，构筑传感和信号分离的MIP/BPECL传感体系. 最优条件下，该传感器对PFOS在1 -1000 nM范围内呈现良好的线性范围，检出限为0.43 nM (S/N=3). 将传感应用于环境水实际样品的加标回收测试，结果良好，所构建的MIP/BPECL具有灵敏度高、特异性好、抗干扰能力强的优点，通过改变分子印迹的模板分子，有望实现该传感器在其它环境污染物检测上的应用.

水产品中过敏原检测研究

左春倩, 许瑞瑞, 毕红燕 — 2024-04-17 00:00:00.0

食物过敏是机体免疫系统对某些食物的异常反应，是一个引起世界范围广泛关注的健康问题。食物过敏通常是由免疫球蛋白E或免疫细胞介导的。食品中所包含的致敏蛋白 (过敏原) 是导致食物过敏的主要因素之一，对过敏原的检测和鉴定对于确保食品安全至关重要。水产品作为重要的蛋白质来源，是人们日常饮食中不可或缺的一部分，对水产品中过敏原的检测非常必要。本综述简述近年来鱼类和贝类等水产品中过敏原检测的研究进展，对常见的过敏原、检测方法和技术、以及当前研究中存在的挑战和未来的发展趋势进行总结。目前食品中常见过敏原的检测方法依然存在检测效率和准确性不高、成本昂贵等局限性，将不同技术方法相结合，建立高效、准确、低成本的过敏原检测方法仍是该研究领域发展的重要趋势。

四聚型季胺类多金属氧酸盐相转移催化氧化甲苯合成苯甲醛

钱澍于凤丽顾雪袁冰解从霞于世涛 — 2024-04-12 00:00:00.0

甲苯氧化制备苯甲醛在工业应用中通常涉及有毒试剂或产生多种难以分离的副产物. 本文中采用乙二胺, 环氧氯丙烷, N, N—二甲基丁基叔胺等作为初始原料, 首先合成了四聚型季铵盐氯化物，然后与Keggin型钨钒磷杂多酸发生阴离子交换反应，制备了一系列四聚型季胺类多金属氧酸盐, 并通过在乙腈中使用H2O2 (30 wt.%)将甲苯氧化为苯甲醛的反应来评价这些新型的多金属氧酸盐催化剂. 四核阳离子的引入不仅可以调节杂多阴离子的氧化还原性质，而且可以使催化剂具有密集的协同催化活性位点. 另外，优选出的催化剂具有良好的两亲性相转移催化能力, 不仅显著提高了反应速率，而且实现了催化剂的简便回收重复使用. 在经过7次重复使用后催化剂的性能几乎没有下降, 并且实现了可接受的甲苯转化率(40%)和苯甲醛选择性(75%). 因此, 本研究开发了一条与工业相关的碳氢化合物催化氧化的环境友好型工艺, 为实际工业应用奠定了一定的理论研究基础.

非靶向脂质组学揭示巨噬细胞泡沫化进程脂质代谢功能失调

汪增钰刘宝红乔亮林灵 — 2024-04-12 00:00:00.0

动脉粥样硬化是一个多因素驱动的慢性复杂性疾病，主要特征为动脉内壁的脂质积累、炎症反应以及最终的纤维斑块形成。斑块的形成始于异常累积的脂质被动脉壁内的巨噬细胞吞噬，形成所谓的泡沫细胞。尽管泡沫细胞的形成在血管病理性重塑进程中扮演着核心角色，但目前对巨噬细胞泡沫化进程中脂质代谢紊乱的深入研究还相对欠缺。本研究构建并优化了脂质组学分析流程，并将该流程用于巨噬细胞泡沫化进程中的代谢重编程分析，共鉴定到16个脂质亚类的645个脂质分子。使用主成分分析、时间序列模式分析和火山图分析，揭示了不同时期的泡沫细胞脂质水平存在显著差异。随着氧化低密度脂蛋白孵育时间延长，泡沫细胞脂质代谢失调程度增加，脂质亚类中甘油三酯、溶血磷脂、醚磷脂上调，而磷脂酰丝氨酸下调。甘油三酯的显著累积增强了巨噬细胞的炎症反应，通过进一步吞噬氧化低密度脂蛋白促进了泡沫细胞的形成；同时，磷脂酰丝氨酸和溶血磷脂酰胆碱在泡沫细胞晚期合成显著增加，表明泡沫化进程与细胞凋亡正相关，这些脂质分子可能作为信号分子趋化巨噬细胞对凋亡细胞的清除。我们的研究不仅揭示了巨噬细胞在泡沫化进程中炎症反应的显著上调，还阐明了脂质代谢紊乱与细胞凋亡信号传递之间的紧密联系。

二次界面聚合法制备高锂镁分离性能电纳滤膜

刘慧莉汪婧陈加帅宋治昊蒋雨萌郭志远张盼盼纪志永 — 2024-04-12 00:00:00.0

调控界面聚合水相单体并利用二次界面聚合(SIP)构建荷正电表面，以制备高选择性电纳滤膜(ENFMs)用于选择性电渗析过程分离锂镁。采用不同水相单体与均苯三甲酰氯进行单次界面聚合(IP)，实现了对分离膜孔径及荷电性能的调控，且以哌嗪为水相单体时膜的Li+/Mg2+分离性能最优(4.75)。随后，利用SIP过程在其表面聚合不同浓度的荷正电水相单体聚乙烯亚胺(PEI，M.W. =70 kDa)，将膜面由荷负电转为荷正电。随着PEI浓度的增加，膜表面正电荷密度显著增加，PEI浓度为2 wt%时，最优膜的Li+通量为3.26×10-8 mol·cm-2·s-1，选择性高达15.9，打破了传统的“Trade-off”效应，为后续盐湖卤水中Li+/Mg2+分离的研究和应用奠定了基础。

海藻酸钠稳定金纳米簇的肾脏清除研究

王天缘张华真赵聘王凯林敏 — 2024-04-10 00:00:00.0

本文使用了生物相容良好的海藻酸钠作为金纳米簇的配体，制备了细胞毒性极低的海藻酸钠稳定的金纳米簇，其尺寸为4.2±0.9nm。海藻酸钠配体通过延缓金纳米簇的肾脏代谢过程，将金纳米簇的血液循环半衰期延长至8.2±0.2小时，并将肿瘤的摄取效率提高到10.4%ID/g；当肿瘤区域存在高浓度的钙离子时，钙离子对海藻酸钠的交联可将肿瘤摄取效率进一步提高到14.5%ID/g。通过对小鼠排泄物的监测，证明了金纳米簇主要通过肾脏过滤，经过尿液排出体外，代谢过程只对肾功能产生了可恢复的微小干扰，说明了海藻酸钠稳定的金纳米簇具备良好的生物安全性。本文通过对配体功能性的探索，成功地解决了纳米簇在生物安全性和肿瘤治疗效率之间的矛盾，也为其它高性能纳米诊疗试剂的功能设计提供理论依据。

遥爪型聚丙二醇熔体动力学的宽频介电谱

白蓉李尚伟陈全孙昭艳徐文生 — 2024-04-10 00:00:00.0

性能优异的聚合物电解质要求其兼具较高的离子电导率和良好的机械性质。深入理解聚合物结构和分子动力学及其与材料宏观性能之间的关系，对于从分子尺度设计高性能聚合物电解质至关重要。本论文选取玻璃化转变温度低、氢键缔合基团位于链端的非晶遥爪型聚丙二醇模型体系，通过化学修饰端基合成了分子量为1000、2000、4000 g/mol的两端端基均为烯丙基的聚丙二醇，并且利用宽频介电谱研究了链端基团相互作用强度及分子量对聚丙二醇多尺度动力行为的影响。实验结果表明，具有两种不同端基的聚丙二醇均出现了对应链段尺度的α松弛和对应整链尺度的Normal Mode松弛。在相同温度下，端基相互作用会同时影响两个松弛过程，即相互作用越强，松弛时间越长。由于端基含量随分子量减小而增加，分子量越小致使缔合端基对高分子动力学的影响越明显。此外，利用高分子玻璃化熵理论研究了端基缔合强度和分子量对遥爪型高分子熔体链段动力学的影响，理论预测与实验结果定性一致。本文的结果可以为聚合物电解质的分子设计提供指导。

超疏水多孔有机聚合物的制备及其油水分离性能研究

高昌源向婷婷陈士欣孙琪琪王佳乐郑桂月赵子谊刘子煜崔博闫卓君布乃顺武悦 — 2024-04-08 00:00:00.0

本研究将三(4-硼酸频呢醇酯苯基)胺,3,6-二溴咔唑,四(三苯基膦)钯,N,N'-二甲基甲酰胺进行 Suzuki 偶联反应,成功合成一种超疏水多孔有机聚合物(命名为LNU-40).该聚合物的比表面积为32 m2g-1,且具有良好的热稳定性, 具有在常见有机溶剂中不溶解或分解的性状特点. LNU-40具有较低的表面能和152.4°的水接触角,表现出较好的酸碱环境抵御能力,能够制成有优异自清洁性能的超疏水表面.使用LNU-40制成的超疏水柔性织物对有机溶剂的分离率可达90%以上,对油的吸附能力可达其自身重量的3-8倍,吸附分离性能优越,可用于石油化工、食品、制药等行业含油等有机溶剂废水的油水分离处理.

多孔碳纳米纤维负载铜铂合金催化剂的制备及其电催化析氢性能

陈鑫刘婧媛于静 — 2024-04-07 00:00:00.0

本研究通过静电纺丝和分阶段热处理方法，在多孔碳纳米纤维(PCNFs)上制备了一系列不同合金比例的PtCu纳米合金催化剂，展示了合金颗粒表面形貌和Cu-Pt-Cu结构对HER的影响。结果表明PtCu添加量比为1:2时获得最佳析氢性能，酸性条件下10 mA cm-2过电位37mV，拥有良好的长期稳定性。本研究为PCNFs负载过渡金属与Pt的二元合金纳米催化剂提供一种新的制备方法。

石墨烯负载单原子Mo上合成气催化转化机理：碳组分的作用和Mo-C作用的影响

孔雪张海平夏文生张庆红万惠霖 — 2024-04-07 00:00:00.0

金属在合成气转化反应中的催化性能与其在反应中的碳化密切相关，然而所形成的金属碳化物的组成和结构十分复杂，使得催化剂活性相的鉴定变得极为困难，因而催化剂中碳组分的作用具有研究意义。本工作采用密度泛函理论(DFT)方法计算研究了单原子Mo负载在无缺陷石墨烯(Mo/pri-graphene)和单碳空位石墨烯(Mo/sv-graphene)上合成气转化制醇的反应机理，以探究碳组分对钼基催化剂上C-O活化的调控作用。结果表明，具有较弱Mo-C作用的Mo/pri-graphene和具有较强Mo-C作用的Mo/sv-graphene上的合成气转化机理存在明显的差别。Mo/pri-graphene上最优途径为，CO → HCO → CH2O → CH3O → CH3/CH4，物种CH3O因转化为CH3/CH4的活化自由能垒偏高而具有一定的稳定性；Mo/sv-graphene上最优途径则为，CO → HCO → CH2O → CH2OH→ CH3OH/CH3(CH4)，共存的产物CH3OH和CH3(CH4)，为后续的碳链增长提供了可能。Mo/sv-graphene上CO加氢反应的各基元步骤的活化自由能垒总体低于Mo/pri-graphene，其原因是Mo/sv-graphene与反应底物分子间的作用强度低于Mo/pri-graphene与底物分子的作用，Mo/sv-graphene中碳组分可以参与底物分子的活化与转化。因此，催化剂中碳组分可以调控(和/或参与)底物分子与催化剂间的作用，继而改变反应的活性和选择性。

功能化MIL-101(Cr)修饰的石英晶体微天平(QCM)气相传感器的组装与识别甲酸研究

陈雅婷王鹏郭宝盈付思芸刘婉宁陈舒仪施羽蔡松亮郑盛润范军章伟光 — 2024-04-07 00:00:00.0

挥发性有机化合物(VOCs)是一类主要的大气污染物，对人体健康和环境都可能造成危害，发展快速、灵敏的检测VOCs技术具有积极意义. 在本研究中，分别以乙二胺(ED)和乙醇胺(EA)修饰MIL-101(Cr)得到了MIL-101(Cr)-ED和MIL-101(Cr)-EA，再采用滴涂法得到了三种负载MIL-101(Cr)材料的石英晶体微天平(QCM)气相传感器，研究其对甲醇、乙醇、异丙醇、丙酮、环己烷、二乙胺、甲酸、甲醛、氨气和乙酸的传感性能. 结果表明，与MIL-101(Cr)传感器相比，负载MIL-101(Cr)-ED和MIL-101(Cr)-EA的QCM传感器对甲酸的吸附性能显著提高，在甲酸浓度为350 ppm的条件下，传感器的振荡频率分别下降375.6 Hz和232.1 Hz. 在甲酸浓度5~350 ppm范围内，负载MIL-101(Cr)-ED传感器对甲酸响应的灵敏度为0.95 Hz?ppm-1，检测限为0.95 ppm，表现出线性良好、灵敏度高、检测限低和重复性好的特点. 这表明发展新型气相QCM传感器在VOCs实时检测方面具有良好的应用前景.

Au纳米粒子二聚体-Au片耦合体系“热点”的尺寸效应研究

曾自强张晨杰徐敏敏姚建林 — 2024-04-07 00:00:00.0

表面增强光谱“热点”效应一直是相关领域广受关注的主题，特别是与尺寸和激发波长相关的动态“热点”转移效应的可控性是其中的研究重点和难点。本文利用有限元法（FEM）对Au纳米粒子球二聚体-Au片耦合体系进行模拟计算，系统研究激发波长和纳米粒子尺寸对体系不同间隙处电磁场增强的影响。结果表明，该体系所拥有的两种等离激元共振模式的分离与位置与纳米尺寸密切关联，并且影响该耦合体系的“热点”分布。当纳米粒子尺寸为30 nm，激发波长位于450 nm~535 nm和670 nm~950 nm时，两种等离激元共振模式以协同效应为主，“热点”主要存在于粒子与粒子间隙；随着纳米粒子球尺寸增加至85 nm乃至105 nm，在激发波长分别位于670 nm~695 nm和725 nm~755 nm时，两种等离激元共振模式之间开始出现竞争效应，发现“热点”由粒子与粒子间隙转移至粒子与金片间隙处，该研究结果为“热点”转移调控提供了新思路。

酸性离子液体制备及其催化合成生物基聚酯PEF

周俏赵园园郭立颖史亚飞郑荣荣 — 2024-04-02 00:00:00.0

制备了五种酸性离子液体催化剂（[DA-2PS][X]2)，利用红外光谱仪、核磁共振氢谱分析仪、紫外光谱仪和热重分析仪对其进行化学结构、Br?nsted酸性和热性能的表征与测试，替代传统金属催化剂催化2,5呋喃二甲酸（FDCA）与乙二醇（EG）直接酯化法合成聚2,5呋喃二甲酸乙二醇酯（PEF），讨论了Br?nsted酸性强弱对催化性能的影响，其中Br?nsted酸性最强的[DA-2PS][HSO4]2催化性能最好. 通过正交试验，探究出最佳工艺参数，即催化剂用量为FDCA物质的量的0.10mol%，投料比为EG:FDCA=2.0：1，酯化温度210℃，缩聚温度240℃，缩聚时间6h. 在最佳工艺参数下进行实验，FDCA转化率为98.1%，PEF特性粘度为0.63dL·g-1，数均分子量达到25592g·mol-1. 利用红外光谱仪、核磁共振氢谱分析仪、热重分析仪和差示扫描量热分析仪，对PEF进行结构表征和热性能测试，其结构正确，且具有和传统金属催化剂合成的PEF相当的热性能.

氯化镁-氯化铝-EMImBF₄/有机醚可充镁电池电解液

文家新叶俊镠魏鑫杨京东尹雪娇李凌杰 — 2024-03-29 00:00:00.0

可充镁电池（RMBs）被认为是下一代最具潜力的储能体系之一，电解液对RMBs的性能具有重要影响。本文通过将1-乙基-3-甲基咪唑鎓四氟硼酸盐（EMImBF4）添加到MgCl2+AlCl3电解液（MACC）中制备了一种MACC-EMImBF4/有机醚（MACCE）可充镁电池电解液体系，采用循环伏安（CV）、线性扫描伏安（LSV）、电化学交流阻抗谱（EIS）和恒流充放电曲线（GCD）等方法测试了MACCE电解液的电化学性能及全电池性能，并通过场发射扫描电镜（FE-SEM）、X射线衍射仪（XRD）和X射线光电子能谱仪（XPS）对循环后电极表面进行了分析。结果表明，EMImBF4的添加有效改善了电解液的性能，MgCl2-AlCl3与EMImBF4的最佳摩尔浓度比为5:1。MACCE电解液离子电导率为3.94mS?cm-1、Mg2+沉积—溶出过电位为59mV、库伦效率达到97.5%以上、氧化稳定性可达2.8V（vs. Mg/Mg2+）和循环超过500h。MACCE电解液在循环过程中可在Mg负极表面形成一层纳米颗粒层，从而有助于改善循环稳定性。MACCE电解液与正极材料Mo6S8的兼容性好，Mo6S8|MACCE|Mg全电池的放电平均比容量可达64.4mAh?g-1（12.88 mA?g-1，0.1C），100次循环后比容量保持率可达73.2%。MACCE电解液制备工艺简单，成本低廉，能够应用于RMBs，对促进RMBs的商业化应用具有重要意义。

等级孔结构协同Fe改性提升ZSM-5单晶苯甲醇烷基化性能

宋宇航刘湛吕佳敏余申李小云孙明慧陈丽华苏宝连 — 2024-03-25 00:00:00.0

针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题，本文使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板结合原位引入金属策略一步晶化合成具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构Fe/ZSM-5单晶。并通过XRD、UV-vis、H2-TPR、XPS等手段对催化剂中活性Fe存在形式进行深入表征。结果表明材料中位于离子交换位及铝氧八面体(六配位)结构的孤立Fe(III)是主要的氧化还原活性中心，当负载量为1 wt%时，苯甲醇转化率最高为59.3%，产物选择性为83.2%，最终收率达到49.3%，并在循环5次数后仍保持高催化活性。

[碳点：合成、结构与功能] 近红外吸收/发光碳点的研究进展

刘钰鹏杨钧翔郝一鸣曲松楠 — 2024-03-22 00:00:00.0

碳点是一类新兴的零维碳纳米光学材料，在众多领域大放异彩。近红外光相比于可见光具有更深的组织穿透能力和更低的散射，在生物成像等领域优势明显。随着科研人员的探索，碳点的发光带隙的调控从最初的蓝紫光向长波长不断红移。近年来，近红外波段吸收/发光的碳点也相继被报道。以本课题组在近红外碳点方向的一系列工作为基础，本文总结评述了近红外碳点的制备策略及多方面应用的最新进展，并对未来的发展方向做出展望。

SBA-15分子筛负载对甲苯磺酸催化合成过氧化二异丙苯的性能和反应过程模拟

张小龙, 张毅城, 李庆朝, 查飞, 常玥, 唐小华 — 2024-03-22 00:00:00.0

采用浸渍法制备了SBA-15分子筛负载对甲苯磺酸(TsOH)催化剂TsOH/SBA-15，研究了其催化α-甲基苯乙烯(α-MS)和异丙苯过氧化氢(CHP)反应制备过氧化二异丙苯(DCP)的活性，并对反应过程进行了模拟计算。当进料比n(α-甲基苯乙烯)∶n(异丙苯过氧化氢)=2，TsOH/SBA-15用量为异丙苯过氧化氢质量的0.15%，44℃反应2.5 h时，DCP的产率为62.1%。模拟计算表明反应过程有异步协同反应和分步反应两种机理，异步协同反应中α-MS、CHP和TsOH只需要经过一个过渡态即可完成，而分步反应中反应物需要经过两个过渡态以及一个中间体才能完成，两种路径均涉及2次H+的转移。在44℃下，异步协同反应的反应能垒为ΔG=121.8 kJ/mol，分步反应中两个过渡态对应的反应能垒分别为ΔG(TS1)=74.1 kJ/mol和ΔG(TS2)=78.3 kJ/mol。

新型镓基金属有机凝胶的快速室温制备与吸附四环素性能的研究

刘智谷俊红李宁宁刘志生刘斌李阳雪 — 2024-03-22 00:00:00.0

本文采用一种快速简便的策略在室温下合成了一种镓基金属有机凝胶（Ga-TATB）。Ga-TATB具有较大的比表面积、独特的分级多孔结构和优良的结构稳定性，能够有效去除水溶液中的四环素（TC）。吸附过程符合拟二级动力学模型和Freundlich等温线模型，在pH = 6.00、温度为25 ℃条件下的最大吸附量可达149.92 mg/g。此外，系统考察了溶液pH、计量比、离子强度、共存的无机离子、接触时间、初始TC浓度等因素对吸附过程的影响，并结合实验结果提出了Ga-TATB吸附四环素可能的机理。值得注意的是，较强的抗干扰能力和稳定的重复利用性，使得Ga-TATB在四环素类抗生素废水修复中具有很好的应用前景。

热水化学驱体系与稠油组分间相互作用及理论模拟研究

韩玉贵刘长龙赵鹏郑雯雯刘岳鹏李轶 — 2024-03-22 00:00:00.0

为了探究温度和聚合物化学剂对稠油性质的影响，通过扫描电子显微镜、傅里叶红外光谱仪以及流变仪对稠油组分进行了分析。扫描电子显微镜观察到沥青质表面形态不规则，胶质表面粗糙且具孔道结构。傅里叶红外光谱检测出三种稠油组分具有芳香烃的特征吸收峰。利用流变性能测试研究了聚合物化学剂的投加量、矿化度、温度和pH值对稠油流变性能和界面膜特性的影响。实验结果表明，聚合物投加量对稠油的储能模量和损耗模量有显著影响，而矿化度的增加则增强了稠油的复数黏度，酸性和碱性条件下稠油的粘弹性较中性条件更强。通过理论研究发现，添加聚合物化学剂可以降低稠油的黏度，在较高的温度下效果更加显著。沥青质与聚合物化学剂之间的相互作用最强，其次为胶质，与油分相互作用最弱。聚合物化学剂对稠油组分的径向分布函数无明显影响，主要影响界面处的稠油组分。聚合物化学剂与沥青质可以形成氢键，添加聚合物化学剂后，沥青质内部的氢键数量减少，与聚合物化学剂之间的氢键数量增加。温度升高会减少氢键数量，尤其是沥青质与聚合物化学剂之间的氢键。

利用脂溶性硅基载体连续流动液相合成多肽

刘豪刘冬梅孙浩田夏超苏贤斌 — 2024-03-20 00:00:00.0

本研究提出一种新型脂溶性硅基载体bis(4-((tert-butyldiphenylsilyl)oxy)phenyl)methanamine （BPPM）, 在微反应器中连续流动条件下快速液相合成多肽. 所设计的连续流动装置由偶联单元（微通道反应器）、脱保护单元（填充床反应器）和水洗单元（微通道混合器）组成. 在该过程中使用了绿色溶剂（乙酸乙酯代替N,N-二甲基甲酰胺）和Cbz保护氨基酸（清洁的脱保护代替哌啶脱Fmoc保护）. 以环境友好的方式合成了高纯度（>95%粗品）的维洛斯肽, 合成效率高（每偶联一个氨基酸<5 min）. 该研究的成果容易工业化放大生产, 为大规模绿色高效合成多肽提供了新方案.

蛋白质精准修饰客体分子的方法研究

戴震刘育刘涛 — 2024-03-19 00:00:00.0

客体分子在蛋白质上的精准修饰为超分子调控蛋白质活性提供了重要技术基础，尤其是含有正电荷的芳香官能团客体，可以和葫芦脲高效的结合。然而该类分子很难通过非天然氨基酸定点修饰技术精准修饰到蛋白质上，而生物正交反应的连接子又往往较大从而影响主客体分子识别。为此，我们通过非天然氨基酸定点修饰技术先将带碘或炔烃官能团的非天然氨基酸定点修饰到目的蛋白质上，通过钯催化的Suzuki和Sonogashira偶联反应进一步修饰上带有正电荷的吡啶分子以期和葫芦脲分子高效识别结合，通过一系列的反应条件的筛选我们成功的插入了带有炔烃官能团的非天然氨基酸并且通过Sonogashira偶联反应在蛋白质表面定点偶联上了带有正电荷的吡啶分子，为主客体化学调控蛋白质奠定了重要的技术基础。

RNA-蛋白质复合物规模化富集与鉴定新方法研究

董沛滢刘彤秦伟捷 — 2024-03-16 00:00:00.0

RNA-蛋白质复合物调控着生物体内各种生理过程，在RNA从合成到降解的生理活动历程中具有关键作用。为了更全面解析RNA-蛋白复合物（RNA-protein complexes，RPC）相互作用网络，近年来除了开发RNA直接结合蛋白（RNA-Binding Proteins, RBP）规模化富集方法，也有研究者将目光转向了与RBP存在相互作用的RNA间接结合蛋白（RNA-Associated Proteins，RAP），二者和RNA一起共同组成了结构复杂、功能各异的RPC。但此前方法均将RPC中所包含所有蛋白视为整体，统一鉴定，缺乏能够规模化区分RBP和RAP的有效途径。因此，本文创新性的联合使用254nm紫外交联法和二硫双琥珀酰亚胺丙酸酯（DSP）蛋白交联剂，通过不同反应原理将RBP与RAP分别富集于链霉素磁珠，进而通过分步洗脱方法分别获取纯化的RBP和RAP，并结合质谱分析实现二者的各自独立鉴定。采用该方法在HeLa细胞中共鉴定到高置信RBP 2007个，高置信RAP 927个，其中有243个RAP为首次鉴定。此方法的建立有助于细化RPC中各组分间的相互作用网络，为后续的生物应用提供方法和数据基础

基于氨基酸衍生物盐酸盐添加剂制备高效稳定钙钛矿太阳能电池的研究

胡蝶孙庆孟祥歆凌锦翔成彬康博南 — 2024-03-14 00:00:00.0

钙钛矿太阳能电池的快速发展使其成为新能源领域最具竞争力的光伏器件之一. 然而，在功率转换效率(PCE)和稳定性方面仍有很大的改进空间. 这里，引入氨基酸衍生物盐酸盐作为钙钛矿中的添加剂，D-苯基甘氨酸甲酯盐酸盐(PGMECl). PGMECl含有苯基、酯基、-NH3+和Cl-离子. 多个官能团共同作用，可以与未配位的Pb2+反应，钝化钙钛矿中的缺陷，钙钛矿晶粒更加致密，表面粗糙度下降，减少了电荷载流子的非辐射复合，并通过调整能级排列，使其更适合在倒置钙钛矿太阳能电池中传输电荷. 结果表明，PGMECl改性器件的冠军效率为21.04%，远高于基础器件(17.79%). 迟滞的减少也说明离子迁移的减少. 含有PGMECl添加剂的器件在黑暗条件下，空气中(相对湿度(RH)为40±5%)未封装老化1000小时后，功率转换效率仍可保持初始效率的70%，而基础器件在保存500小时后效率下降到50%.

纳米晶种制备FAU分子筛膜及其渗透汽化机理和性能预测

王青徐农刘峤郭宇王斌胡坤宏周荣飞 — 2024-03-12 00:00:00.0

采用两种尺寸的晶种（50 nm和0.7~1.4 μm）分别在氧化铝支撑体上制备了FAU分子筛膜，通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和渗透汽化（PV）表征了膜的微观结构、形貌和分离性能．相比于微米级晶种（0.7~1.4 μm），纳米晶种（50 nm）具有更高的活性，可以促进膜层的快速生长并制备出纯相、致密和高性能的FAU分子筛膜．其次，通过分析单气体渗透性能、PV性能和极性指数（亲和力）之间的关系，探究了纳米晶种衍生的FAU分子筛膜的分离机理．单气体渗透性能表现出努森选择性，而PV渗透性能与极性指数具有良好的相关性，表明FAU分子筛膜的PV分离过程是由吸附-扩散机制控制的．此外，这种良好的相关性提供了一种便捷、环保的预测PV性能的新工具．FAU分子筛膜具有良好的重现性、优异的稳定性和高的PV脱水性能，有望在溶剂脱水应用中发挥巨大的价值.

基于阿伏苯宗-阿魏酸(AB-FA)的光释放与抗氧化研究

张天龙陈光 — 2024-03-12 00:00:00.0

阿魏酸是一种有效的抗氧化剂，因其抵抗氧化应激和延缓皮肤衰老的能力而被广泛应用于化妆品中。然而，其光敏性对其应用提出了挑战。为了克服这一限制，我们开发了一种由阿伏苯宗（AB）和阿魏酸（FA）组成的二元分子。该设计基于阿伏苯宗结构中存在可光去除的苯甲酰甲基，以保护阿魏酸免受光损伤并保持其抗氧化活性。结果表明，FA成功释放，AB对FA具有有效的光保护作用。体外实验表明AB-FA分子及其光解产物具有显着的清除自由基活性，而细胞实验则证实其较低的细胞毒性和优异的清除ROS能力。

无定形硫属单质分子结构的研究进展

时五一鲍雨崔树勋 — 2024-03-12 00:00:00.0

硫属单质（硫、硒、碲）是自然界中一类十分重要的物质，在光电材料、电池以及半导体等领域有着广泛的应用. 硫属单质均具有晶态和无定形态两种结构形态，其中晶态硫属单质的分子结构已经得到了深入的研究，但无定形硫属单质的分子结构研究还处于初级阶段. 为了更好地发掘无定形硫属单质的应用潜力，对其结构与性质的研究十分必要. 本文概述了在无定形硫属单质分子结构研究方面的最新进展，并展望了未来可能的研究方向. 这些工作将有助于更全面地了解无定形硫属单质的性质，并推动其在不同领域中的应用.

三氟甲基取代1,1-二芳基烷烃衍生物合成:光诱导CF3Br参与的碳碳双键三氟甲基/芳基化反应

马然松毕吉利胡雨来 — 2024-03-12 00:00:00.0

本研究利用光催化与过渡金属催化相结合的协同催化策略, 实现了价廉易得的三氟溴甲烷和芳香胺参与的双键三氟甲基/芳基化反应, 合成了一系列具有潜在生物活性的三氟甲基取代的1, 1-二芳基烷烃衍生物. 该工作探索了以芳香胺为芳基化试剂制备三氟甲基取代1,1-二芳基烷烃衍生物的可能性, 丰富了芳基化试剂的种类, 明确了芳基化过程进行的条件, 并探讨了反应机理. 该方法具有反应条件温和、操作简单和底物价廉易得等优点, 为含三氟甲基1, 1-二芳基烷烃衍生物的合成提供了一种简捷有效的途径.

界面吸附对高分子液体膜去润湿动力学影响

张苡宁卫来石彤非徐林 — 2024-03-12 00:00:00.0

高分子薄膜在涂层、光电器件和传感设备等方面有着广泛的应用。高分子薄膜的界面稳定性是影响其应用的关键要素。高分子薄膜在应用过程中不仅需要满足在空气中稳定，还要实现在不同环境条件下稳定，甚至要求在水中或有机溶剂中稳定。到目前为止，溶剂环境下受限高分子薄膜界面吸附对薄膜稳定性的影响规律仍然没有被系统地揭示。在这个工作中，我们选择了线形聚苯乙烯（LPS）薄膜，3臂星形聚苯乙烯（3SPS）薄膜作为研究对象，探讨了受限体系中高分子链界面吸附对高分子溶液膜的界面稳定性的影响。我们实验结果发现吸附在基底上的高分子链对薄膜去润湿的驱动力形成拖拽力，增加了薄膜去润湿的阻力。随着退火时间的增加，线形链和3臂星形链在基底上的吸附量逐渐增加；LPS和3SPS薄膜在丙酮蒸气中由发生去润湿到稳定存在；边在薄膜去润湿过程中由不稳定转变为稳定；去润湿速度逐渐降低；平衡接触角逐渐减小。当退火时间相同时，3SPS薄膜在丙酮蒸气中的去润湿速度较LPS薄膜更低；去润湿后3SPS薄膜在基底上的平衡接触角较LPS薄膜更小，3SPS薄膜的毛细驱动力小于LPS薄膜。

室温驱动腐植酸钠基碳纳米簇用于比色荧光检测银离子和温度传感

李林马静许畅琳陈彤瑶郭衡瑶李紫悠武文鑫 — 2024-03-12 00:00:00.0

基于氢键结合自组装策略, 以富含羟基的高生物相容性煤源腐植酸钠大分子和抗坏血酸为原料, 通过绿色经济的室温便捷手段成功构建了一种低毒水溶性青色荧光碳纳米簇(HAN-CNCs). 研究发现在pH 5.0 条件下, Ag+可与HAN-CNCs表面C=N/C=O基团发生配位结合, 从而诱导HAN-CNCs发生荧光静态猝灭, 实现对Ag+较宽线性范围(0-300 μM)和较低检出限(27.5 nM)的特异灵敏检测. 进一步观察到Ag+与HAN-CNCs相互作用后, HAN-CNCs在日光灯下由淡黄色变为灰蓝色, 紫外灯下青色荧光变为蓝紫色, 基于此可将HAN-CNCs制作成便携式纸基传感, 通过手机捕获测试条颜色变化, 实现Ag+的视觉比色荧光检测. 此外, HAN-CNCs在20 ℃-85 ℃的范围内表现出优异的可逆热响应性, 有望作为一种温度传感. 荧光显微镜成像测试发现HAN-CNCs在选择性检测活细胞中的Ag+时表现出低生物毒性和优异的细胞渗透性, 表明该传感系统可有效应用于评估人体潜在风险和健康安全.

纳米材料诱导肿瘤细胞铜死亡的研究进展

何扩丁彬彬马平安林君 — 2024-02-21 00:00:00.0

纳米材料通过选择性诱导肿瘤细胞发生程序性细胞死亡（PCD）被视为一种很有前途的癌症治疗方法。铜死亡是一种最近被发现的由细胞内铜离子过载引起，以脂酰化线粒体酶的聚集和Fe-S蛋白质丢失为特征的全新的PCD模式。目前，多种纳米材料已被开发并用于诱导肿瘤细胞铜死亡，实现癌症治疗。大量的研究表明铜死亡与其他肿瘤治疗方式联合使用取得了更良好的治疗效果，展现出巨大的潜力。本文介绍了细胞铜死亡相关机制及特征，总结和概括了纳米材料诱导的肿瘤细胞铜死亡策略及相关机制，重点分类概述了纳米材料诱导的铜死亡联合治疗的最新研究进展，并对这一新兴的肿瘤治疗方式的未来前景进行了总结和展望。

氮掺杂碳材料MG-T多相催化硝基苯加氢制苯胺

高永平刘柏康家宁吕杰琼于泽广张志会高文秀 — 2024-02-19 00:00:00.0

苯胺作为重要的化学中间体，主要通过催化硝基苯加氢反应制备. 本文利用三聚氰胺和三聚氰酸制备牺牲模板MCA，葡萄糖为碳源，合成前驱体MG，经高温碳化得到氮掺杂碳材料MG-T(T表示碳化温度(℃))，用于多相催化硝基苯加氢制苯胺反应. 结合材料表征和催化评价结果对反应机理进行了初步研究. 实验结果表明，碳化温度影响MG-T中氮物种构型的变化，石墨氮对催化剂的加氢活性起着关键作用. 催化剂MG-800在水合肼作还原剂的乙醇溶剂中80 ℃反应4 h，硝基苯转化率为96%，产物选择性100%，催化剂可循环使用至少9次，具有良好的稳定性和循环性，是一类可循环使用的硝基苯加氢制苯胺多相催化剂.

高效叠氮化方法研究进展

龙磊韦伟罗运军李霄羽 — 2024-02-19 00:00:00.0

有机叠氮化合物是一类多功能的化合物，它们是合成一系列治疗药物、生物活性化合物、功能材料及高能化合物的有用前体，被广泛应用于点击化学和Staudinger反应中。在过去的几十年里，人们开发了大量的合成策略来制备结构多样的有机叠氮化物，但不是所有的反应都能高效地进行。而随着绿色化学的概念深入人心，安全性低、普适性低、效率低的传统叠氮化方法逐渐被淘汰，发展新的高效叠氮化方法迫在眉睫。这篇综述关注近年来制备脂肪族叠氮化合物及叠氮聚合物的高效合成方法，从C-C多重键和C-H键的叠氮化策略简要概述了脂肪族叠氮化物的合成，对叠氮聚合物的合成方法、潜在的新型合成策略进行了概述，并对未来叠氮化学的发展做出了总结与展望