%0 Journal Article %A 刘丽丽 %A 台夕市 %A 刘均波 %A 李丹 %A 周小晶 %A 张丽君 %A 危潇飞 %T 双活性中心催化剂的制备及催化合成炔丙基胺 %D 2018 %R 10.7503/cjcu20170721 %J 高等学校化学学报 %P 482-490 %V 39 %N 3 %X

以2,6-吡啶二甲酸和醋酸镍为原料, 采用水热法合成了超分子配位聚合物Ni2(2,6-NDC)2(H2O)5·2H2O(CP-Ni-NDC); 然后分别以HAuCl4和AgNO3为前体, 采用浸渍法制备了具有双活性中心的催化剂Au@CP-Ni-NDC和Ag@CP-Ni-NDC. 采用X射线衍射、 红外光谱、 热重分析、 透射电子显微镜、 X射线光电子能谱、 电感耦合等离子体原子发射光谱和NH3程序升温脱附等方法对这2种催化剂进行表征, 并考察了其在醛、 炔和胺三组分偶联(A3)反应合成炔丙基胺类化合物过程中的催化活性. 实验结果表明, CP-Ni-NDC中的Ni与2,6-吡啶二甲酸络合形成了聚合物, 层与层之间由氢键和π-π键作用形成三维超分子结构; 催化剂4.49%Au@CP-Ni-NDC和3.43%Ag@CP-Ni-NDC存在路易斯酸-Au(或路易斯酸-Ag)双活性中心, 有较高的催化合成炔丙基胺的活性, 在120 ℃反应 10 h, 苯甲醛、 苯乙炔和六氢吡啶发生A3反应制备 1-(1,3-二苯基-2-丙炔基)-哌啶的产率分别为63%和43%, 转化数(Turnover number, TON)分别为9.9和4.8(基于总Au或总Ag含量). 催化剂4.49%Au@CP-Ni-NDC和3.43%Ag@CP-Ni-NDC对于带有不同官能团的芳香醛和脂肪醛均具有较好的适应性, 且可以重复使用4次.

%U http://www.cjcu.jlu.edu.cn/CN/10.7503/cjcu20170721