RbPb2Cl5的合成及光学性质

doi:10.7503/cjcu20220418

摘要/Abstract

摘要：

采用机械研磨的方法, 通过控制反应前驱体的摩尔比, 研究了不同球磨时间对形成RbPb₂Cl₅晶体的影响. X射线衍射结果表明, 经过1 h的研磨可制备纯相RbPb₂Cl₅晶体粉末, 其结构为通过边共享相连接的 [Pb-Cl₇]十面体, 归属于单斜晶系P2₁/c空间点群. RbPb₂Cl₅晶体在紫外区有明显的吸收, 其带边吸收值为 3.82 eV. 在光激发条件下, 该晶体显示激发波长依赖的540 nm黄绿光和635 nm橙光的双波长荧光. 变温光谱、时间分辨光谱和发射峰强度与能量密度依赖的线性关系研究表明, 其发光机制应该归结于材料具有两种不同的自陷激子态, 从而产生了与激发波长相关的双通道发射.

关键词: 三维RbPb₂Cl₅, 机械研磨合成, 激发波长相关发射

Abstract:

Lead-based perovskites have been extensively studied due to their excellent optoelectronic properties. Compared to the typical CsPbX₃ material， the study of RbPb₂X₅ perovskites material is relatively backward. In this paper， the effect of different ball milling times on the formation of RbPb₂Cl₅ crystals was investigated by controlling the molar ratio of reaction precursors using a mechanical grinding method. The X-ray diffraction result showed that the pure phase RbPb₂Cl₅ crystal powder could be prepared after 1 h of grinding， and its structure was attributed to the monoclinic crystal system with ［Pb-Cl₇］ decahedra connected by edge-sharing phases， and the P2₁/C space point group. The RbPb₂Cl₅ crystals show significant absorption in the UV region with a band edge absorption value of 3.82 eV. Under photoexcitation conditions， the crystals display excitation wavelength dependent dual wavelength fluorescence of yellow-green light at 540 nm and orange light at 635 nm. The study of the variable temperature spectra， time-resolved spectra and the linear dependence of the intensity of the emission peaks on the energy density suggests that the luminescence mechanism should be attributed to the fact that the material has two different self-trapped excitonic states， resulting in a dual-channel emission dependent on the excitation wavelength.

Key words: 3D RbPb₂Cl₅, Mechanical grinding synthesis, Excitation wavelength dependent emission

中图分类号:

O614

TrendMD:

张志男, 程海明, 滕士勇, 张颖. RbPb₂Cl₅的合成及光学性质. 高等学校化学学报, 2022, 43(11): 20220418.

ZHANG Zhinan, CHENG Haiming, TENG Shiyong, ZHANG Ying. Synthesis and Optical Properties of RbPb₂Cl₅. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(11): 20220418.

图/表 5

Fig.1 Single crystal structure of RbPb2Cl5(A), coordination of Pb—Cl bond in RbPb2Cl5(B) and [Pb?Cl7] polyhedrons in RbPb2Cl5(C)

Fig.2 Powder XRD patterns of RbPb2Cl5 at different grinding times

Fig.3 UV?Vis absorption spectrum(A), Tauc plotting curve(B), photoluminescence excitation spectra and photoluminescence spectra(C) of as prepared of RbPb2Cl5, Bi?modal fitting PL spectra of RbPb2Cl5(D), the time?resolved photoluminescence spectrum of RbPb2Cl5(λem=540 nm, yellow ball), RbPb2Cl5(λem=635 nm, green ball)(E), CIE color coordinates of RbPb2Cl5 at different excitation spectra(F)

Fig.4 Temperature?dependent emission spectra of RbPb2Cl5 in the range of 178—298 K(A), pseudo color map of temperature?dependent PL peaks of the RbPb2Cl5(B), FWHM as a function of 1/T(C), integrated PL intensity as a function of reciprocal temperature from 178—298 K for RbPb2Cl5(D)

Fig.5 PL spectra of the RbPb2Cl5 obtained at various excitation energy densities of λex=290 nm(A) and λex=320 nm(B), the relationship of the PL intensity and the excitation power density of the RbPb2Cl5 at 290 and 330 nm, respectively(C), schematic illustration of PL recombination mechanism in the RbPb2Cl5 at room temperature(D)

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RbPb₂Cl₅的合成及光学性质

Synthesis and Optical Properties of RbPb₂Cl₅

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